Oxidación catalítica de CO por Au2- libre: experimento y teoría

Área de la Ciencia:

• Química Física es la química física.
• Química computacional es la química computacional.
• La catálisis por catálisis.

Sus antecedentes:

• La oxidación en fase gaseosa del monóxido de carbono (CO) es crucial en la química atmosférica y en los procesos industriales.
• Los iones del clúster de oro son catalizadores conocidos, pero sus mecanismos de reacción siguen siendo incompletamente entendidos.

Objetivo del estudio:

• Para dilucidar el mecanismo de reacción detallado de la fase gaseosa de la oxidación de CO catalizada por aniones dímeros de oro libres (Au) con oxígeno (O2)).
• Identificar los principales intermediarios y estados de transición que rigen el ciclo catalítico.

Principales métodos:

• La espectrometría de masas de trampa de iones de radiofrecuencia (rf) dependiente de la temperatura se empleó para estudiar la reacción.
• Los cálculos de la estructura electrónica de los primeros principios se utilizaron para modelar la vía de reacción y la energía.

Principales resultados:

• Se observó experimentalmente a bajas temperaturas un intermediario metastable, Au(2)CO(3)(-).
• Las predicciones teóricas sugieren dos posibles estructuras para el intermediario: carbonato de digold o peroxiformato.
• Ambas estructuras propuestas exhiben bajas barreras de activación para la formación de dióxido de carbono (CO2).

Conclusiones:

• Los datos experimentales y teóricos combinados proporcionan una comprensión completa de la cinética de la reacción, la energía y las configuraciones atómicas.
• Se ha formulado un ciclo catalítico detallado para la oxidación de la fase gaseosa del CO por Au (((2) ((-)).