La disociación de dinitrógeno en una superficie aislada de átomo de tantalio

Área de la Ciencia:

• La catálisis heterogénea.
• Química inorgánica y inorgánica.
• Ciencia de los materiales ciencia de los materiales.

Sus antecedentes:

• La síntesis industrial y bioquímica de amoníaco generalmente requiere cooperación multi-metálica para la escisión de enlaces de nitrógeno (N2).
• Este principio de cooperación multimetal se extiende a los sistemas moleculares y las superficies para la escisión reductora de dinitrógeno.

Objetivo del estudio:

• Investigar la posibilidad de la escisión del dinitrógeno utilizando complejos metálicos aislados en un solo sitio.
• Explorar un nuevo sistema catalítico para la fijación de nitrógeno en condiciones suaves.

Principales métodos:

• Síntesis de centros de hidruro de tántalo (III) y tántalo (V) soportados por la superficie de sílice.
• Reacción de estos centros con dihidrógeno (H2) a 250°C y presión atmosférica.
• Caracterización mediante espectroscopia infrarroja (IR), espectroscopia de resonancia magnética nuclear (RMN) en estado sólido, etiquetado isotópico, espectroscopia de absorción de rayos X y simulaciones teóricas.
• Espectroscopia de infrarrojos in situ para el monitoreo de intermediarios de reacción.

Principales resultados:

• Se observó la escisión de dinitrógeno a 250 °C y la presión atmosférica por dihidrógeno en sitios aislados de hidruro de tantalio.
• Formación de un producto de tantalio ((V) amido imido, [identico con SiO) 2Ta ((=NH) ((NH2) ].
• Identificación de intermediarios de reacción que sugieren un mecanismo distinto de los sistemas de activación de N2 conocidos.

Conclusiones:

• Los complejos de hidruro de tántalo de un solo sitio en sílice pueden dividir el dinitrógeno en condiciones relativamente suaves.
• El mecanismo observado para la escisión de N2 es novedoso y difiere significativamente de las vías establecidas en sistemas enzimáticos, organometálicos y heterogéneos.
• Este hallazgo abre nuevas vías para el desarrollo de catalizadores para la síntesis de amoníaco y la fijación de nitrógeno.