El origen de la selectividad para la isomerización trans-to-cis en el 2-buteno en superficies monocristalinas Pt(111)

Área de la Ciencia:

• Ciencias de la superficie Ciencias de la superficie.
• La catálisis es la catálisis.
• Química computacional es la química computacional.

Sus antecedentes:

• La conversión de alquenos en superficies metálicas es crucial en la catálisis.
• Estudios anteriores observaron una preferencia inesperada para formar el isómero menos estable de cis-2-buteno a partir del trans-2-buteno en Pt{111}.

Objetivo del estudio:

• Para aclarar el mecanismo subyacente y los factores que rigen la formación selectiva de cis-2-buteno a partir de trans-2-buteno en las superficies Pt.
• Para explicar la selectividad de reacción observada utilizando cálculos teóricos.

Principales métodos:

• Se emplearon cálculos de la Teoría Funcional de Densidad (DFT).
• El análisis se centró en las energías de adsorción y los procesos superficiales en Pt111).

Principales resultados:

• Los cálculos de DFT revelan que la adsorción del isómero cis requiere menos reordenamiento molecular en comparación con el isómero trans en Pt cubierto de hidrógeno.
• La reconstrucción de la superficie también es menos significativa para la adsorción del isómero cis.
• Estos factores contribuyen a la preferencia observada para la formación de cis-2-buteno.

Conclusiones:

• La cobertura de hidrógeno y la reestructuración atómica superficial son determinantes clave de las energías de adsorción y la selectividad de reacción en este sistema.
• Los hallazgos proporcionan una explicación teórica para la síntesis preferencial del isómero cis menos estable.