Complejos de decametilterboceno de bipiridinas y diazabutadienos: estados básicos multiconfiguracionales y formación...

Área de la Ciencia:

• Química organometálica Química orgánica de los metales.
• Ciencia de los materiales Ciencia de los materiales.
• Química cuántica es la química cuántica.

Sus antecedentes:

• El decametilterboceno, (C(5)Me(5))(2)Yb (Cp*(2)Yb), forma adutos con los ligandos de la bipiridina y el diazabutadieno.
• Se han observado propiedades magnéticas inusuales en estos adductos, lo que ha llevado a investigar su estructura electrónica.

Objetivo del estudio:

• Para establecer la configuración electrónica, específicamente la ocupación parcial de f-orbital de ytterbio y la formación de singlet de caparazón abierto, en Cp*(2) Yb aductos.
• Para dilucidar los orígenes del comportamiento magnético observado en estos complejos organolantanídeos.

Principales métodos:

• Yb Espectroscopia de la estructura de borde cercano de absorción de rayos X (XANES) para la determinación de valencia.
• Mediciones de susceptibilidad magnética para sondear las propiedades magnéticas.
• Cálculos multiconfigurativos completos del campo autoconsistente del espacio activo (CASSCF).
• Análisis estructural apoyado por cálculos de la teoría funcional de densidad (DFT).

Principales resultados:

• Se confirmó la ocupación parcial de f-orbital de iterbio, lo que indica una valencia intermedia.
• Se identificó una formación de singlet de caparazón abierto, caracterizada por una función de onda de estado de tierra multiconfiguracional con componentes f{\displaystyle f} , f{\displaystyle f} , f{\displaystyle f} y f{\displaystyle f} .
• La falta de dependencia de la temperatura en la valencia intermedia descartó teorías alternativas para el magnetismo.

Conclusiones:

• El estudio establece la valencia intermedia y la formación de singlet de caparazón abierto en Cp*(2) Yb aductos.
• Estos hallazgos proporcionan información sobre los enlaces químicos en la química de los organolantánidos y los elementos f.
• Los resultados tienen implicaciones para la comprensión de las interacciones magnéticas en materiales avanzados como las nanopartículas y dispositivos.