Estudio DFT del almacenamiento de hidrógeno por derrame en grafito con grupos superficiales de oxígeno

Área de la Ciencia:

• Ciencia de los materiales Ciencia de los materiales.
• Química Física es la química física.
• Química computacional es la química computacional.

Sus antecedentes:

• El almacenamiento de hidrógeno en carbonos es crucial para la energía limpia.
• Los grupos funcionales de oxígeno en los materiales de carbono pueden influir en los mecanismos de adsorción y almacenamiento de hidrógeno.
• Comprender los mecanismos de derrame es clave para optimizar la capacidad de almacenamiento de hidrógeno.

Objetivo del estudio:

• Para aclarar el papel de los grupos funcionales de epoxido e hidroxilo en el mecanismo de derrame de hidrógeno en el óxido de grafito y los carbonos modificados por oxígeno utilizando DFT.
• Investigar los pasos elementales y las barreras energéticas involucradas en el derrame de hidrógeno en estas superficies de carbono funcionalizadas.

Principales métodos:

• Se empleó el modelado de la Teoría Funcional de Densidad (DFT).
• Se construyó un modelo de derrame primario, que incluye un clúster de Pt (), un modelo de sustrato de grafito y grupos funcionales O y OH adsorbidos.
• Los cálculos se centraron en las vías de migración del átomo de hidrógeno y las barreras energéticas.

Principales resultados:

• El derrame de hidrógeno se produce a través de la migración de un grupo Pt a grupos epoxídicos, formando grupos hidroxilo.
• La posterior migración de hidrógeno se produce a través de saltos en los átomos de oxígeno adsorbidos.
• Las barreras de baja energía para estos pasos indican un fácil derrame en los carbones funcionalizados con oxígeno, mejorando la absorción de hidrógeno y la cinética.
• Se identificó una vía de reacción competidora que forma agua a partir de grupos hidroxilo superficiales, lo que podría obstaculizar el almacenamiento.

Conclusiones:

• Las funcionalidades del oxígeno, particularmente los grupos epoxídicos e hidroxilo, facilitan significativamente el derrame de hidrógeno en los materiales de carbono.
• La vía de derrame identificada sugiere un mayor almacenamiento de hidrógeno y tasas de carga / descarga.
• El potencial para la formación de agua presenta un desafío para las aplicaciones de almacenamiento de hidrógeno a largo plazo utilizando este método.