Relacionando la actividad de isomerización del n-pentano con la densidad superficial del tungsteno de WO(x) /ZrO22

Área de la Ciencia:

• La catálisis de la catálisis.
• Ciencia de los materiales Ciencia de los materiales.
• Química de las superficies.

Sus antecedentes:

• El óxido de tungsteno en circonio (WO(x) / ZrO(2)) es un modelo clave de catalizador ácido.
• Su actividad en la isomerización del xileno y la deshidratación del alcohol muestra una dependencia en forma de volcán de la densidad de la superficie del tungsteno.
• Sin embargo, su rendimiento en reacciones más exigentes como la isomerización de n-pentano no se ha explorado con respecto a la densidad de superficie.

Objetivo del estudio:

• Investigar la actividad de isomerización del n-pentano y la selectividad de WO(x) /ZrO(2).
• Determinar la influencia de la densidad de la superficie de tungsteno, el tipo de precursor de soporte y la temperatura de calcinación en el rendimiento del catalizador.
• Comprender los cambios estructurales y su correlación con el comportamiento catalítico.

Principales métodos:

• Síntesis de WO{x}/ZrO{2} utilizando precursores amorfos de ZrO{x}{OH}{4-2} y ZrO{2} cristalino.
• Evaluación de la actividad de isomerización del n-pentano y su selectividad.
• Análisis de la densidad de la superficie de tungsteno, el tipo de soporte y los efectos de la temperatura de calcinación.
• Caracterización mediante microscopía electrónica de barrido de alta resolución de transmisión corregida por aberración (STEM) y espectroscopia infrarroja de adsorción de piridina.

Principales resultados:

• El soporte amorfo de ZrO{x}{OH}{4-2x} produjo WO{x}/ZrO{2) (WZrOH) con actividad pico en ~5.2 W·nm{-2}.
• El soporte de ZrO(2) cristalino dio lugar a un catalizador casi inactivo (WZrO(2)).
• La calcinación a 773-973 K aumentó la actividad catalítica hasta el doble, lo que se correlaciona con la formación de grupos de 0,8-1 nm Zr-WO(x) observados a través de STEM.
• La acidez de Brønsted se mantuvo sin cambios, mientras que la acidez de Lewis disminuyó con el aumento de la temperatura de calcinación.
• La actividad del catalizador alcanzó su punto máximo en las primeras 2 horas, lo que sugiere un proceso de activación para los grupos Zr-WO(x).

Conclusiones:

• La elección del precursor de soporte de zirconia tiene un impacto significativo en el rendimiento catalítico de WO(x) / ZrO(2) para la isomerización de n-pentano.
• Los precursores de zirconia amorfa son superiores para lograr una alta actividad.
• Las condiciones de calcinación optimizadas promueven la formación de grupos activos de Zr-WO(x), mejorando la eficiencia catalítica.
• El comportamiento de desactivación o activación observado justifica una mayor investigación sobre la naturaleza dinámica de los sitios activos.