El uso de la deposición de la capa atómica para impedir la descomposición del disolvente en las baterías de iones de...

Área de la Ciencia:

• Ciencia de los materiales Ciencia de los materiales.
• La electroquímica es electroquímica.
• Química computacional es la química computacional.

Sus antecedentes:

• La pasivación de las superficies de los electrodos de las baterías de iones de litio es crucial para prevenir la descomposición del electrolito y garantizar la longevidad de la batería.
• La deposición por capas atómicas (ALD) ofrece un método prometedor para crear recubrimientos conformes en los electrodos de la batería.
• Los recubrimientos ALD sirven como sistemas modelo para investigar los mecanismos de descomposición de electrolitos, en particular el túnel de electrones.

Objetivo del estudio:

• Para dilucidar el mecanismo de descomposición de electrolitos en los electrodos de baterías de litio con y sin recubrimientos de deposición de capa atómica (ALD).
• Comprender el papel del túnel de electrones a través de capas de pasivación en el inicio de la descomposición del electrolito.
• Validar computacional y experimentalmente la efectividad de los recubrimientos ALD en la prevención de la descomposición de electrolitos.

Principales métodos:

• Los cálculos de los primeros principios y la teoría funcional de densidad restringida (DFT) se emplearon para modelar la transferencia de electrones a las moléculas de carbonato de etileno (EC).
• Se realizaron simulaciones de dinámica molecular ab initio en las interfaces de electrodos de EC líquidos.
• Se utilizaron mediciones microgravimétricas para evaluar experimentalmente las tasas de descomposición de electrolitos.

Principales resultados:

• En las superficies desnudas de metal de litio, el carbonato de etileno (EC) se descompone rápidamente (en picosegundos) debido a la aceptación directa de electrones.
• Con recubrimientos de alumina, la transferencia de electrones a la CE se desplaza al régimen no adiabático, significativamente ralentizada por la energía de reorganización molecular.
• Los recubrimientos ALD se demostraron experimentalmente para reducir la descomposición de electrolitos, en consonancia con las predicciones teóricas.

Conclusiones:

• Los recubrimientos de deposición por capa atómica (ALD) pasivan efectivamente las superficies de los electrodos de las baterías de litio, mitigando la descomposición del electrolito.
• El mecanismo de pasivación implica alterar la dinámica de transferencia de electrones, específicamente ralentizar el túnel de electrones a través del recubrimiento.
• Este estudio proporciona una comprensión fundamental del papel de ALD en la mejora de la estabilidad y el rendimiento de la batería.