Tamaño y efectos de soporte para la catálisis de desplazamiento de gas de agua sobre nanopartículas de oro apoyadas...

Área de la Ciencia:

• La catálisis heterogénea.
• Ciencia de la ciencia de las nanopartículas.
• Química de las superficies.

Sus antecedentes:

• La reacción de desplazamiento de agua-gas (WGS) es crucial para la producción de hidrógeno y la eliminación de monóxido de carbono.
• Los catalizadores de oro (Au) soportados en óxidos metálicos son activos para la reacción WGS, pero el papel del tamaño de las partículas y el soporte no se entiende completamente.
• Comprender la relación entre la estructura del catalizador, la actividad y los mecanismos de reacción es esencial para diseñar catalizadores WGS eficientes.

Objetivo del estudio:

• Investigar la influencia del tamaño de las partículas de oro (Au) en la actividad y la cinética de la reacción de desplazamiento agua-gas (WGS) sobre los catalizadores Au/Al(2) O(3) y Au/TiO(2).
• Identificar la naturaleza de los sitios activos y aclarar el mecanismo de reacción, incluida la función del soporte.
• Para correlacionar el rendimiento catalítico con la estructura del catalizador y las propiedades de la superficie.

Principales métodos:

• Síntesis y caracterización de catalizadores Au/Al(2)O(3) y Au/TiO(2) con tamaños de partículas Au controlados.
• Microscopía electrónica de transmisión (TEM) para la determinación precisa de la distribución del tamaño y la forma de las partículas Au.
• Espectroscopia infrarroja de reflexión difusa (DRIFTS) y espectroscopia infrarroja de transformación de Fourier operando (FTIR) para estudiar el CO adsorbido y la naturaleza del sitio activo.
• Estudios cinéticos para determinar órdenes aparentes de reacción y energías de activación.

Principales resultados:

• La velocidad de reacción de WGS varió con el tamaño de la partícula Au como d(-2.2) para Au/Al(2)O(3) y d(-2.7) para Au/TiO(2).
• Los sitios Au de esquina de baja coordinación fueron identificados como los sitios activos dominantes, significativamente más activos que los sitios perimetrales.
• Los catalizadores Au/Al ((2) O ((3) exhibieron un orden aparente de H ((2) O más alto y una energía de activación más baja en comparación con los catalizadores Au/TiO ((2), lo que indica un mecanismo de reacción diferente.
• Operando FTIR se confirmó la naturaleza metálica de los sitios de Au activos.

Conclusiones:

• El rendimiento catalítico de Au/Al2O3 y Au/TiO2 en la reacción WGS depende en gran medida del tamaño de la partícula Au y de la naturaleza del soporte.
• Los sitios Au de baja coordinación son los principales centros activos, y su actividad está influenciada por el material de apoyo.
• El soporte Al(2) O(3) participa directamente en la activación de las moléculas de H(2) O, lo que lleva a una cinética de reacción diferente y una energía de activación más baja en comparación con TiO(2).