Estudio de dominio de tiempo ab initio del estado triplet en un nanotubo de carbono semiconductor: cruce entre...

Área de la Ciencia:

• * Física y química computacionales.
• * Ciencia de los materiales de los nanotubos de carbono.

Sus antecedentes:

• * Experimentos recientes destacan la importancia de los estados electrónicos excitados en los nanotubos de carbono (CNT).
• * La comprensión de las vías de transferencia de energía, incluido el cruce entre sistemas (ISC), es crucial para optimizar las propiedades optoelectrónicas de CNT.

Objetivo del estudio:

• * Para investigar la dinámica de los estados excitados singlet y triplet en (6,4) nanotubos de carbono (CNTs).
• * Para simular el proceso de cruce intersistémico (ISC) desde el primer estado singlet excitado (S(1) hasta el estado triple (T(1) y la posterior relajación.
• * Para aclarar las funciones de las interacciones no adiabáticas (NA) electrón-fonón y espín-órbita (SO) en estos procesos.

Principales métodos:

• * Utilizó la dinámica molecular no adiabática (NA) dentro de la teoría funcional de densidad de dominio de tiempo ab initio.
• * Simultáneamente se incorporaron las interacciones NA electrón-fonón y espín-órbita (SO).
• * Métodos teóricos avanzados para incluir estados triplet en las simulaciones.

Principales resultados:

• * Calculado S(1)-T(1) ISC ocurre dentro de decenas de picosegundos, alineándose con los hallazgos experimentales.
• * Ancho de línea de fosforescencia homogénea predicho de aproximadamente 10 meV a temperatura ambiente.
• * Determinado que la interacción SO, no la interacción NA, limita la tasa de ISC debido a su menor fluctuación.

Conclusiones:

• * El cruce intersistémico (ISC) es un factor significativo en el decaimiento no radiativo de los estados excitados en (6,4) CNTs.
• * La energía disipada durante el ISC se transfiere a los fonones ópticos de alta frecuencia.
• * El ISC contribuye a reducir el rendimiento cuántico de la fotoluminiscencia en CNTs semiconductores.