Efecto aditivo sobre la descomposición reductora y la unión del disolvente a base de carbonato hacia la formación de...

Área de la Ciencia:

• La electroquímica es electroquímica.
• Ciencia de los materiales Ciencia de los materiales.

Sus antecedentes:

• La interfase sólido-electrolito (SEI) es fundamental para la estabilidad y el rendimiento de la batería de iones de litio (LIB).
• La formación de SEI implica la descomposición reductora de las moléculas de disolvente de electrolito.

Objetivo del estudio:

• Para investigar los efectos del aditivo de carbonato de vinilo (VC) en la descomposición del disolvente de carbonato de etileno (EC) en electrolitos LIB.
• Para aclarar los mecanismos termodinámicos y cinéticos de la formación de IES con y sin VC.

Principales métodos:

• Dinámica molecular basada en la teoría funcional de la densidad (DFT) con disolvente explícito.
• Técnica de conjunto de luna azul para cálculos de energía libre.
• Análisis de las vías de reducción de un electrón (1e) y dos electrones (2e) y ataques de radicales aniónicos.

Principales resultados:

• El estudio reprodujo con precisión los productos SEI gaseosos experimentalmente observados.
• Se identificó un nuevo mecanismo en el que la VC reacciona preferentemente con los radicales aniónicos de EC, suprimiendo la reducción 2e de EC.
• Esta vía mediada por VC mejora la formación inicial de SEI y es consistente con la capacidad irreversible reducida.

Conclusiones:

• El carbonato de vinileno juega un papel principal en la modificación de las vías de descomposición del carbonato de etileno.
• Los hallazgos desafían la visión convencional de la reducción sacrificial del capital de riesgo, proponiendo un nuevo mecanismo para mejorar la formación de SEI.
• El mecanismo propuesto explica la reducción de la capacidad irreversible, ofreciendo información sobre el rendimiento mejorado de LIB.