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Palladium N-Heterocyclic Carbene Complexes: Synthesis from Benzimidazolium Salts and Catalytic Activity in Carbon-carbon Bond-forming Reactions

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Published on: July 30, 2017

Síntesis, caracterización y reactividad de los complejos de metaloceno bis ((difenilfosfino) acetileno del grupo 4 -

Martin Haehnel¹, Sven Hansen, Kathleen Schubert

¹Leibniz-Institut für Katalyse e.V. an der Universität Rostock , Albert-Einstein-Str. 29a, D-18059 Rostock, Germany.

Journal of the American Chemical Society

|October 26, 2013

Resumen

Este estudio explora la coordinación del bis (difenilfosfino) acetileno con los metallocenos del grupo 4, produciendo nuevos complejos mononucleares y dinucleares. Se observó un ciclo heterometálico de cuatro miembros tenso, que muestra una reactividad y unión únicas en la química organometálica.

Área de la Ciencia:

Química organometálica Química orgánica de los metales.
Coordinación Química de la Coordinación
Ciencia de los materiales Ciencia de los materiales.

Sus antecedentes:

El bis (difenilfosfino) acetileno (Ph2P-CC-PPh2) es un ligando versátil en la química de la coordinación.
Los metallocenos del grupo 4 (titanio y zirconio) son componentes clave en la catálisis y la ciencia de los materiales.
Comprender la reactividad y la unión de los ligandos organofosforados con los metallocenos es crucial para desarrollar nuevas metodologías sintéticas.

Objetivo del estudio:

Para investigar la química de coordinación del bis ((difenilfosfino) acetileno con los metallocenos del grupo 4.
Para sintetizar y caracterizar nuevos complejos mononucleares y dinucleares.
Explorar la formación de heterometallaciclos tensados y su reactividad.

Principales métodos:

Síntesis de los complejos mononucleares Cp*2Ti(η(2) -Ph2PC2PPh2), (rac-ebthi) Ti(η(2) -Ph2PC2PPh2) y (rac-ebthi) Zr(η(2) -Ph2PC2PPh2).
Formación y aislamiento del complejo dinuclear [Cp2Zr(η(2) -Ph2PC2PPh2) ]2 y el complejo heterometallaciclo de tensión 7b.
Reacción de los complejos con otros centros metálicos, incluido el Ni, que conduce a la escisión del enlace C-P.
Caracterización por cristalografía de rayos X y análisis DFT.

Principales resultados:

Síntesis exitosa de complejos mononucleares y dinucleares de metallocenos del grupo 4 con bis (difenilfosfino) acetileno.
Aislamiento de un heterometallaciclo de cuatro miembros altamente tensado, una rara unidad cíclica que involucra un fragmento de fosfina.
Observación de la reactividad diferencial entre los complejos mononucleares y dinucleares en reacciones con fragmentos metálicos adicionales.
Demostración de la escisión del enlace C-P en un complejo de titanio tras la reacción con un complejo de Ni (0).

Conclusiones:

El bis ((difenilfosfino) acetileno exhibe diversos modos de coordinación con los metallocenos del grupo 4, lo que lleva a estructuras complejas únicas.
La formación de heterometallaciclos tensados pone de relieve la rica reactividad de estos sistemas.
El estudio proporciona información sobre la estabilidad y la reactividad de los ligandos organofosforados en la química organometálica.
El análisis de DFT apoya los modos de enlace propuestos y las estructuras complejas, incluida una propuesta de coordinación flip-flop para el compuesto 7b.

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