La oxidación de CO promovida por átomos de oro apoyados en aniones de cluster de óxido de titanio

Área de la Ciencia:

• Ciencias de la superficie y catálisis.
• Química de los materiales Química de los materiales
• Química computacional es la química computacional.

Sus antecedentes:

• La comprensión de los mecanismos catalíticos de los grupos de óxidos bimetálicos es crucial para el desarrollo de catalizadores de oxidación eficientes.
• El papel de componentes metálicos específicos, como el oro, en la mejora de la reactividad de los soportes de óxido para reacciones como la oxidación del monóxido de carbono sigue siendo un área activa de investigación.

Objetivo del estudio:

• Para investigar la reactividad de los aniones de cluster de óxido de oro-titanio ablados por láser en la oxidación de monóxido de carbono (CO).
• Para aclarar las funciones específicas de los átomos de oro en el ciclo catalítico de la oxidación de CO sobre estos grupos bimetálicos.
• Para comparar el rendimiento catalítico de los grupos de óxido de oro-titanio con los grupos de óxido de titanio puro.

Principales métodos:

• Generación de aniones de clúster de óxido Au{x}{TiO2}{y}{O}{z} y (TiO2}{y}{O}{z}) mediante ablación láser.
• Selección de masa de aniones de racimo específicos utilizando un filtro de masa cuádrupolo.
• Reacción de cúmulos de masa seleccionados con CO en una célula de colisión de hexápolis, caracterizada por la espectrometría de masa de tiempo de vuelo.
• Investigación teórica utilizando cálculos de la teoría funcional de la densidad (DFT).

Principales resultados:

• Los grupos de óxido bimetálico de oro-titanio (Au(TiO2)(y) O(z) ((-)) exhibieron una reactividad significativamente mayor en la oxidación de CO en comparación con los grupos de óxido de titanio puro ((TiO2)(y) O(z) ((-)).
• Los cálculos de la teoría funcional de la densidad revelaron que los átomos de oro desempeñan un doble papel: actuar como un sitio de captura de CO y un aceptador de electrones.
• Estas funciones duales del oro se identifican como contribuyentes clave a la mayor actividad catalítica observada en los cúmulos bimetálicos.

Conclusiones:

• Este estudio presenta el primer ejemplo de oxidación de CO catalizada por grupos de óxidos heteronucleares que contienen oro.
• Los hallazgos proporcionan información a nivel molecular sobre cómo el oro mejora la oxidación de CO sobre los soportes de óxido, destacando su importancia como promotor.
• Los resultados allanan el camino para el diseño de nuevos catalizadores de óxido bimetálico con propiedades adaptadas a las reacciones de oxidación.