Atrapar un estado transitorio espacial durante la transformación del marco de un polímero de coordinación poroso

Área de la Ciencia:

• Ciencia de los materiales Ciencia de los materiales.
• La cristalografía es una técnica de cristalografía.
• Química Química es la química.

Sus antecedentes:

• Los polímeros de coordinación porosos (PCP) son conocidos por su transformabilidad estructural y acomodación molecular.
• Comprender el mecanismo de propagación de la transformación estructural dentro de los PCP sigue siendo un desafío.
• La cristalografía convencional de rayos X identifica distintas fases estructurales pero no el proceso de propagación dinámica.

Objetivo del estudio:

• Para aclarar la naturaleza estructural del estado espacial transitorio en polímeros de coordinación porosos.
• Investigar la coexistencia de estructuras estructurales originales y deformadas dentro de un único cristal.
• Comprender el papel de las moléculas huéspedes en la inducción de transformaciones estructurales.

Principales métodos:

• Utilizando técnicas de difracción de incidencia de pastoreo para sondear las estructuras cristalinas.
• Analizar la distribución espacial de las diferentes fases estructurales dentro del cristal.
• Correlación del tamaño de la molécula invitada con los cambios estructurales observados.

Principales resultados:

• Identificó un estado transitorio espacial donde las fases original y deformada coexisten dentro de un cristal.
• Se demostró que la fase deformada se genera en la superficie cristalina tras la introducción de moléculas invitadas de gran tamaño.
• Se observó que el interior del cristal mantiene la fase original cuando están presentes pequeñas moléculas.
• Determinado que el marco sufre cizallamiento, originado de la estructura cúbica primitiva, formando cuatro dominios de imagen especular.

Conclusiones:

• Las transformaciones estructurales en los PCP se inician en la superficie cristalina y se propagan hacia adentro.
• El tamaño de las moléculas huéspedes dicta el alcance y la naturaleza de la deformación estructural.
• El mecanismo de cizallamiento observado proporciona información sobre el comportamiento dinámico de los PCP y la formación de distintos dominios estructurales.