El catalizador FeN(x) /C basado en fenilenodiamina con alta actividad para la reducción de oxígeno en medio ácido y...

Área de la Ciencia:

• La electroquímica es electroquímica.
• Ciencia de los materiales Ciencia de los materiales.
• La catálisis de la catálisis.

Sus antecedentes:

• Los catalizadores de hierro-nitrógeno-carbono (FeN(x) /C) son alternativas prometedoras de metales no preciosos para la reacción de reducción de oxígeno (ORR).
• Los catalizadores FeN(x) /C existentes a menudo se enfrentan a desafíos con una actividad ORR insuficiente y sitios activos mal definidos.
• Comprender la estructura del sitio activo es crucial para optimizar el rendimiento del catalizador en medios ácidos.

Objetivo del estudio:

• Desarrollar un nuevo catalizador FeN(x) / C con mayor actividad ORR y estabilidad en ambientes ácidos.
• Para aclarar la naturaleza de los sitios activos en el catalizador FeN(x) / C.
• Para investigar la tolerancia del catalizador a los venenos comunes ORR y su interacción con los productos intermedios.

Principales métodos:

• Síntesis de un catalizador FeN(x) / C utilizando poli-m-fenilenodiamina (PmPDA) como un precursor.
• Caracterización electroquímica del catalizador para la actividad de la reacción de reducción de oxígeno (ORR) y el rendimiento de H2O2.
• Evaluación del rendimiento del catalizador en presencia de CO, NOx, iones halogenados y especies que contienen azufre.

Principales resultados:

• El catalizador de hierro-nitrógeno-carbono (PmPDA-FeN(x) /C) de poli-m-fenilendiamina sintetizado demostró una alta actividad ORR (11.5 A g(-1) a 0.80 V frente a RHE) y un bajo rendimiento de H2O2 (<1%) en ácido.
• El catalizador exhibió una excelente actividad tanto para la reducción como para la oxidación de H2O2.2.
• La actividad de ORR fue insensible al CO y NOx, pero significativamente suprimida por iones halogenados y especies de azufre de baja valencia, lo que indica la participación de especies de Fe (principalmente Fe(III)) en los sitios activos.

Conclusiones:

• El catalizador PmPDA-FeN(x) /C representa un avance significativo en los electrocatalizadores ORR de metales no preciosos para aplicaciones ácidas.
• El estudio confirma el papel crucial de las especies de hierro, particularmente el Fe (III), dentro de la estructura FeN (x) /C para ORR.
• Los hallazgos proporcionan información valiosa sobre la estructura del sitio activo y los mecanismos de envenenamiento, orientando el diseño futuro del catalizador.