Compuestos de transferencia de carga intramoleculares basados en antraquinona: diseño molecular computacional,...

Área de la Ciencia:

• La electrónica orgánica es la electrónica orgánica.
• Ciencia de los materiales ciencia de los materiales.
• La fotofísica es la fotofísica.

Sus antecedentes:

• Las moléculas fluorescentes rojas a menudo exhiben altas tasas de conversión interna no radiativa (k ((IC)) debido a la ley de la brecha de energía.
• Los emisores rojos eficientes para los diodos orgánicos emisores de luz (OLED) requieren una gran tasa de fluorescencia (kF) y una pequeña diferencia de energía entre los estados singlet y triplet (ΔEST).

Objetivo del estudio:

• Investigar el efecto del aumento de la distancia donante-aceptante en las propiedades fotofísicas de los emisores de fluorescencia retardada activada térmicamente (TADF) rojos.
• Diseñar y sintetizar nuevas moléculas de tipo D-Ph-A-Ph-D y comparar su rendimiento con sus contrapartes de tipo D-A-D.

Principales métodos:

• Síntesis de cuatro moléculas de tipo D-Ph-A-Ph-D con un aceptor de antraquinona, puentes de fenilo y diversos donantes.
• Caracterización fotofísica que incluye rendimiento cuántico y mediciones de vida útil para fluorescencia y componentes TADF.
• Análisis computacional utilizando la teoría funcional de la densidad dependiente del tiempo corregida (TD-DFT) y simulaciones moleculares.

Principales resultados:

• Todas las moléculas sintetizadas mostraron una emisión de TADF de amarillo a rojo.
• Las estructuras D-Ph-A-Ph-D demostraron una mejora de k(F) sin aumentar ΔE(ST) en comparación con las estructuras D-A-D.
• Las simulaciones moleculares indicaron que los movimientos de torsión y estiramiento en las moléculas de D-A tienen un impacto negativo en ΔE(ST) y k(F), mientras que aumentan k(IC).
• Los OLED fabricados con moléculas D-Ph-A-Ph-D lograron eficiencias cuánticas externas máximas del 12,5% (624 nm) y del 9,0% (637 nm).

Conclusiones:

• Aumentar la distancia entre las unidades donantes y aceptantes en las moléculas intramoleculares de transferencia de carga es una estrategia viable para desarrollar emisores TADF rojos eficientes.
• El puente fenilo en las moléculas D-Ph-A-Ph-D mejora la eficiencia de la fluorescencia sin comprometer la brecha de energía.
• Las estrategias de diseño molecular deben considerar la dinámica conformacional para optimizar el rendimiento TADF en OLED.