De anillo en anillo a esfera en esfera: autoensamblaje de arquitecturas discretas 2D y 3D con estabilidad creciente

Área de la Ciencia:

• Química supramolecular de las moléculas.
• Coordinación Química de la Coordinación
• Ciencia de los materiales Ciencia de los materiales.

Sus antecedentes:

• El aumento de la densidad de los sitios de coordinación (DOCS) es una estrategia para mejorar la estabilidad de las estructuras autoensambladas.
• Los ligandos multitópicos ofrecen un mayor control geométrico en comparación con los ligandos ditópicos para arquitecturas complejas.

Objetivo del estudio:

• Para diseñar y autoensamblar arquitecturas supramoleculares discretas 2D y 3D con mayor estabilidad.
• Investigar la relación entre el DOCS y la estabilidad de las estructuras metalo-supramoleculares autoensambladas.

Principales métodos:

• Diseño y síntesis de un ligando tetratópico basado en piridil.
• Autoensamblaje de anillos en anillos 2D con Pt (II) y esfera en esfera 3D con Pd (II).
• Caracterización estructural exhaustiva utilizando RMN multinuclear, RMN 2D, DOSY, espectrometría de masas, TEM y AFM. El objetivo de este estudio es el análisis de la estructura de las células.

Principales resultados:

• Sintetizó con éxito arquitecturas discretas de anillo en anillo 2D y esfera en esfera 3D con alta estabilidad.
• Se demostró que un alto DOCS de ligandos multitópicos proporciona restricciones geométricas para estructuras estables y discretas.
• Propuso una definición cuantitativa para DOCS para correlacionarla con la estabilidad del ensamblaje.
• Se observó el autoensamblaje jerárquico de anillos en anillos en nanoestructuras ordenadas y metalogeles.

Conclusiones:

• Los ligandos multitópicos con espina dorsal rígida permiten la preorganización precisa y la alta integridad estructural de las arquitecturas supramoleculares gigantes.
• La métrica cuantitativa DOCS propuesta se correlaciona efectivamente con la estabilidad del conjunto.
• El autoensamblaje jerárquico conduce a la formación de materiales supramoleculares avanzados como los metalogeles.