Los cromóforos preorganizados facilitan la migración de energía triplet, la aniquilación y la recolección de energía...

Área de la Ciencia:

• Ciencias de los materiales
• La fotoquímica
• Nanotecnología

Sus antecedentes:

• La conversión ascendente de fotones (UC) mediante aniquilación triple-triple (TTA) puede aumentar las eficiencias fotovoltaicas y fotocatalíticas mediante la utilización de fotones subbandgap.
• La UC eficiente bajo poca luz requiere la preorganización de cromóforos, un desafío que dificulta el progreso.
• Los marcos metálico-orgánicos (MOF) con aceptores ordenados permitieron una UC eficiente a través de la migración de energía triple (TEM), pero se enfrentaron a una compensación entre la velocidad de TEM y la eficiencia de fluorescencia.

Objetivo del estudio:

• Para abordar la compensación entre la velocidad de migración de energía triplet (TEM) y la eficiencia de fluorescencia en la conversión ascendente de fotones (UC).
• Desarrollar una nueva estrategia, la migración de energía triple, la aniquilación y la recolección de energía singlet convertida al alza (TEM-UPCON), para mejorar el rendimiento de la UC.
• Mejorar el rendimiento cuántico global de la UC mediante la integración de colectores de energía altamente fluorescentes.

Principales métodos:

• Desarrolló una estrategia TEM-UPCON que utiliza cristales de MOF porosos basados en aceptores para acomodar moléculas donantes tripletas sin agregación.
• Modificó la superficie de los nanocristales de MOF dopados con donantes con colectores de energía altamente fluorescentes a través de la formación de enlaces de coordinación.
• Aprovechó el mayor rendimiento cuántico de fluorescencia de los colectores sujetos a la superficie en comparación con los MOF de origen para mejorar el rendimiento cuántico total de UC.

Principales resultados:

• Logró una mejora significativa del rendimiento cuántico total de UC a través de la implementación de colectores de energía en la superficie.
• Se mantiene la maximización del rendimiento cuántico de la UC a una intensidad de excitación ultra baja, ya que los eventos de TTA están confinados dentro de los aceptores MOF.
• Demostró la eficacia de la estrategia TEM-UPCON para superar las limitaciones previas en la eficiencia de la UC.

Conclusiones:

• La estrategia TEM-UPCON ofrece una solución viable para la compensación entre la eficiencia TEM y la fluorescencia en UC.
• La modificación de la superficie de los MOF con colectores de energía fluorescente aumenta sustancialmente el rendimiento cuántico total de UC.
• El concepto TEM-UPCON es generalizable a varias funcionalidades de colector para la recolección cuantitativa de energía convertida.