Tolerancia de defectos a la intolerancia en los semiconductores de perovskita doble Cs2SnI6 y Cs2TeI6 ordenados por...

Área de la Ciencia:

• Ciencias de los materiales
• Química del estado sólido
• La cristalografía

Sus antecedentes:

• Las perovskitas dobles ordenadas por vacío (A2BX6) presentan unidades aisladas [BX6] dentro de una celosía cerrada.
• Cs2SnI6 es prometedor para los dispositivos fotovoltaicos debido a la dispersión electrónica de su red de yoduro.
• Comprender las relaciones estructura-propiedad es crucial para optimizar estos materiales.

Objetivo del estudio:

• Para sintetizar y caracterizar la solución sólida Cs2Sn1-xTexI6 para explorar las relaciones estructura-propiedad.
• Investigar el impacto de la sustitución del telurio en las propiedades electrónicas y la tolerancia a defectos de Cs2SnI6.
• Para aclarar los mecanismos detrás de la disminución observada en la conductividad tras la incorporación de telurio.

Principales métodos:

• Síntesis de la solución sólida Cs2Sn1-xTexI6.
• Caracterización experimental de las propiedades del material (concentración del portador, movilidad).
• Cálculos de la teoría funcional de la densidad (DFT) para analizar defectos nativos y sus niveles de energía.

Principales resultados:

• La sustitución de telurio en Cs2Sn1-xTexI6 conduce a un comportamiento aislante, caracterizado por una disminución de la concentración y la movilidad del portador.
• Los cálculos de DFT revelan que las vacantes de yodo en Cs2SnI6 tienen una baja entalpía de formación y actúan como donantes poco profundos.
• El aumento de la covalencia del enlace Te-I en Cs2Sn1-xTexI6 hace que la formación de vacantes de yodo sea desfavorable, reduciendo la conductividad.
• Cs2TeI6 exhibe una baja tolerancia a los defectos, ya que los niveles de defectos localizan los portadores de carga profundamente dentro de la brecha de banda.

Conclusiones:

• La red de yodo compacta en perovskitas dobles proporciona dispersión electrónica, mientras que las interacciones del sitio B y X gobiernan la estructura electrónica y la tolerancia a los defectos.
• La sustitución de telurio interrumpe la formación de vacíos de yodo beneficiosos, lo que lleva a una reducción de la conductividad en Cs2Sn1-xTexI6.
• Este estudio proporciona un marco para comprender las relaciones estructura-propiedad en haluros de perovskita funcionales basados en la física de los defectos.