Un enfoque general para la formación preferencial de sitios activos de Fe-N_x en electrocatalizadores de Fe-N/C para...

Área de la Ciencia:

• Ciencias de los materiales
• La electroquímica
• Catálisis

Sus antecedentes:

• Los catalizadores de hierro-nitrógeno sobre carbono (Fe-N/C) son catalizadores prometedores de metales no preciosos (NPMC) para la reacción de reducción de oxígeno (ORR).
• La pirólisis a alta temperatura, común en la síntesis de Fe-N / C, crea sitios activos de Fe-Nx y partículas de hierro grandes inactivas.
• El control de la formación del sitio activo mientras se minimizan las partículas inactivas es crucial para los catalizadores Fe-N/C de alto rendimiento.

Objetivo del estudio:

• Desarrollar un método general para la síntesis de catalizadores Fe-N/C con una alta densidad de sitios activos de Fe-Nx.
• Para suprimir la formación de partículas grandes de hierro durante la pirólisis a alta temperatura.
• Evaluar el rendimiento de los catalizadores sintetizados en las pilas de combustible de membrana de intercambio de aniones alcalinos (AEMFC) y las pilas de combustible de membrana de intercambio de protones (PEMFC).

Principales métodos:

• Un enfoque "asistido por una capa protectora de sílice" que implica la adsorción del precursor de la porfirina de hierro en los nanotubos de carbono (CNT), el recubrimiento de sílice, la pirólisis a alta temperatura y el grabado de sílice.
• Espectroscopia de absorción de rayos X in situ controlada por temperatura (XAS) para estudiar la estabilización de los sitios de Fe-Nx.
• Pruebas electroquímicas de los CNT sintetizados recubiertos con catalizadores de carbono porfirínico (CNT/PC) en AEMFC y PEMFC.

Principales resultados:

• La capa protectora de sílice estabilizó con éxito los sitios Fe-N4 durante la pirólisis, lo que condujo a una mayor densidad de sitios Fe-Nx activos en comparación con los catalizadores preparados sin recubrimiento de sílice.
• El catalizador CNT/PC demostró una alta actividad ORR y una excelente estabilidad en medios alcalinos.
• Un AEMFC con un cátodo CNT / PC logró densidades de corriente y potencia récord entre los AEMFC basados en NPMC.
• Un cátodo basado en CNT/PC mostró una alta densidad de corriente volumétrica en un PEMFC ácido.

Conclusiones:

• El método asistido por una capa protectora de sílice es una estrategia general y eficaz para preparar catalizadores Fe-N/C de alto rendimiento.
• Este enfoque permite la generación preferente de sitios activos de Fe-Nx al tiempo que suprime la formación de partículas inactivas.
• Los catalizadores desarrollados muestran un potencial significativo para aplicaciones tanto en pilas de combustible alcalinas como ácidas, ofreciendo mejores eficiencias de conversión de energía.