Estructura del fotosistema II y unión del sustrato a temperatura ambiente

Área de la Ciencia:

• Bioquímica y Biofísica
• Investigación de la fotosíntesis
• Biología estructural

Sus antecedentes:

• El fotosistema II (PS II) impulsa la producción de oxígeno a través de la oxidación del agua, crucial para la atmósfera de la Tierra.
• El complejo de evolución de oxígeno (OEC) dentro de PS II contiene un grupo de Mn4CaO5 que cicla a través de estados S (S0-S4) durante la oxidación del agua.
• Comprender el mecanismo de formación de enlaces O-O y la unión de agua al sustrato en el OEC es esencial pero desafiante.

Objetivo del estudio:

• Obtener estructuras libres de daños y a temperatura ambiente del PS II en sus estados funcionales (enriquecido con S1, S3).
• Investigar los sitios de unión de agua al sustrato dentro de la OEC utilizando amoníaco como análogo del agua.
• Diferenciar entre los mecanismos de formación de enlaces O-O propuestos mediante la comparación de los estados nativos y los enlazados con amoníaco.

Principales métodos:

• Se utilizaron pulsos de rayos X de electrones libres (XFEL) de femtosegundos para la difracción de rayos X.
• Se han recogido datos estructurales libres de daños y a temperatura ambiente del PS II.
• Se utiliza la unión de amoníaco al grupo de Mn4CaO5 para sondear los sitios de unión de agua y los estados OEC (enriquecido con S1, S3).

Principales resultados:

• Las estructuras sin daños reportadas a temperatura ambiente de PS II adaptadas a la oscuridad (S1) y iluminadas con dos destellos (enriquecidas con S3).
• Sitios de unión de amoníaco identificados, indicando que no son sitios de agua de sustrato en los estados S2 y S3.
• Proporcionó una base estructural para discriminar entre varias hipótesis de formación de bonos O-O.

Conclusiones:

• Las estructuras XFEL a temperatura ambiente proporcionan información crucial sobre los estados funcionales de la OEC.
• La unión de amoníaco sirve como una herramienta valiosa para mapear las interacciones del agua y la dinámica del sitio activo.
• El estudio avanza significativamente en la comprensión mecanicista de la oxidación del agua y la evolución del oxígeno en la fotosíntesis.