Estructura de las especies de CO2 químicamente absorbidas en las sílicas mesoporosas funcionalizadas por aminas...

Área de la Ciencia:

• Ciencias de los materiales
• Química
• Espectroscopia

Sus antecedentes:

• Los materiales funcionalizados con aminas como el SBA-15 son prometedores para la captura de CO2.
• Comprender la estructura precisa de los aductos de CO2 es esencial para optimizar la eficiencia de la captura.

Objetivo del estudio:

• Elucidar los detalles estructurales de los adductos de CO2 formados con SBA-15 funcionalizado con aminas utilizando técnicas avanzadas de RMN.
• Identificar y caracterizar las diferentes especies de CO2 químicamente absorbidas y sus interacciones.

Principales métodos:

• Experimentos de resonancia magnética nuclear de estado sólido (SSNMR) en dos dimensiones con CO2 marcado con 13C.
• Estudios SSNMR basados en 1H, incluidos los experimentos de correlación heteronuclear 1H-X (HETCOR) 1D y 2D.
• Cálculos de la teoría funcional de la densidad (DFT) para ayudar en la asignación espectral y la validación estructural.

Principales resultados:

• Se identificaron tres especies distintas de CO2 químicamente absorbidas con resonancias carbonílicas a ~ 153, 160 y 164 ppm.
• Descubrió una nueva especie de CO2 a ~ 153 ppm que es muy sensible a la humedad.
• Se ha confirmado que todas las especies de CO2 químicamente absorbidas forman enlaces de hidrógeno (HBs) con silanoles o alquilaminas superficiales, algunas de las cuales presentan HBs muy fuertes.
• Se excluye la formación de especies de carbonato o bicarbonato.
• Los cálculos de DFT apoyaron la asignación de señales de RMN 1H/13C y validaron arreglos de HB consistentes con la formación de ácido carbámico.

Conclusiones:

• El estudio proporciona información estructural sin precedentes sobre la absorción química de CO2 en el SBA-15 funcionalizado con aminas.
• La espectroscopia de RMN se demuestra como una herramienta poderosa para diferenciar entre grupos funcionales libres y enlazados con hidrógeno.
• Los hallazgos mejoran la comprensión de los mecanismos de enlace de CO2 con aminas superficiales, relevantes para los procesos de adsorción de oscilación de presión.