Observación espectroscópica directa de las especies de hidruro de cerio en un catalizador de óxido de cerio

Área de la Ciencia:

• Ciencias de los materiales
• Catálisis
• Química de las superficies

Sus antecedentes:

• Ceria exhibe una actividad catalítica prometedora para la hidrogenación selectiva de alquinos a alquenos.
• El mecanismo preciso de activación del hidrógeno (disociación de H2) en el ceria sigue sin estar claro, lo que dificulta la optimización del catalizador.

Objetivo del estudio:

• Elucidar el mecanismo de disociación de H2 en ceria durante las reacciones de hidrogenación.
• Proporcionar evidencia espectroscópica directa de las especies de hidrógeno formadas en las superficies de ceria y en la masa.

Principales métodos:

• Espectroscopia de dispersión inelástica de neutrones (INS) in situ para la detección de especies de Ce-H superficiales y masivas.
• Espectroscopia de fotoelectrones de rayos X bajo presión ambiente in situ (AP-XPS).
• Espectroscopía infrarroja (IR) y Raman.

Principales resultados:

• Se observó evidencia espectroscópica directa tanto para las especies de superficie como para las de volumen de Ce-H tras la exposición a H2.
• Se propuso un mecanismo de disociación de H2 heterolítico sobre el ceria.
• La vía de reacción depende de la estequiometría de la superficie de la cería y de la presencia de vacíos de oxígeno, que conducen a productos homolíticos (OH de superficie) o heterolíticos (Ce-H y OH).

Conclusiones:

• Este trabajo presenta la primera evidencia espectroscópica directa de especies Ce-H, aclarando el mecanismo de activación de H2 en ceria.
• Los hallazgos tienen implicaciones significativas para el diseño de catalizadores basados en ceria para reacciones de hidrogenación y redox que involucran hidrógeno.