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Updated: Dec 24, 2025

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Published on: December 6, 2021

Bis ((dinitrogeno) cobalto ((-1) complejos con ligación NHC: síntesis, caracterización y sus reacciones de

Yafei Gao¹, Guangyu Li¹, Liang Deng¹

¹State Key Laboratory of Organometallic Chemistry, Center for Excellence in Molecular Synthesis, Shanghai Institute of Organic Chemistry, University of Chinese Academy of Sciences, Chinese Academy of Sciences , 345 Lingling Road, Shanghai 200032, P. R. China.

Journal of the American Chemical Society

|January 13, 2018

Resumen

Este estudio sintetiza nuevos complejos cobalto-dinitrógeno utilizando ligandos de carbenos heterocíclicos, demostrando su eficacia en las reacciones de fijación de nitrógeno y produciendo complejos de hidrazina y diazeno. Estos hallazgos ponen de relieve el potencial de las especies de cobalto de baja valencia para la conversión catalítica de nitrógeno.

Área de la Ciencia:

Química organometálica
Catálisis
Fijación de nitrógeno

Sus antecedentes:

Los complejos de metales de transición tardía son cruciales para la fijación de nitrógeno (N₂), pero su reactividad, particularmente más allá del hierro, sigue siendo poco comprendida debido a la labilidad y la difícil funcionalización de los complejos N₂.
Los ligandos de carbenos N-heterocíclicos (NHC) ofrecen propiedades estéricas y electrónicas únicas que pueden estabilizar los centros metálicos reactivos.

Objetivo del estudio:

Síntesis y caracterización de nuevos complejos cobalto-dinitrógeno mediante el uso de un ligando NHC específico (ICy).
Investigar la reactividad de estos complejos en las reacciones de funcionalización N₂, incluida la protonación y la sililación.
Evaluar la actividad catalítica de estos complejos de cobalto en la sililación reductiva de N₂.

Principales métodos:

Síntesis de cobalto ((0) y cobalto ((-1) N₂ complejos, [ ((ICy) ₃Co ((N₂) ] y [ ((ICy) ₂Co ((N₂) ₂M]_n (M = K, Rb, Cs), a través de la reducción gradual de un precursor de cobalto bajo N₂.
Caracterización de complejos mediante difracción de rayos X, espectroscopia (IR) y métodos computacionales.
Reacciones estequiométricas que incluyen protonación con ácido trifílico y reacción con haluros de silicio.
Pruebas catalíticas en la sililación reductora de N₂.

Principales resultados:

Síntesis exitosa de cobalto ((0) -N₂ y cobalto ((-1) -bis ((dinitrogen) complejos estabilizados por el ligando ICy.
Se ha demostrado la activación N₂ en complejos de cobalto, evidenciada por las distancias de enlace N-N y las frecuencias de estiramiento IR.
Formación de hidrazina (N₂ H₄) a través de la protonación y los primeros complejos de metal de transición tardía diazeno de N₂ funcionalización.
Los complejos NHC-cobalto exhibieron una catálisis efectiva para la silición reductora N₂, logrando números de rotación comparables o superiores a otros catalizadores metálicos 3d.

Conclusiones:

El estudio establece la utilidad de los ligandos NHC en la estabilización de las especies reactivas de cobalto-N_{2, lo que permite una funcionalización sin precedentes de N_2.}
Los complejos metálicos del grupo 9 de baja valencia y baja coordinación muestran una promesa significativa para la fijación de N2 y las aplicaciones catalíticas.
Estos hallazgos abren nuevas vías para el desarrollo de catalizadores eficientes para la conversión de nitrógeno.

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