Estructuras metestables en la catálisis de clúster desde los primeros principios: conjunto estructural en condiciones...

Área de la Ciencia:

• Química computacional
• Ciencias de los materiales
• Catálisis

Sus antecedentes:

• Los estudios de reactividad catalítica se centran tradicionalmente en una sola estructura mínima global.
• Este enfoque puede pasar por alto las contribuciones cruciales de otras configuraciones de baja energía.

Objetivo del estudio:

• Investigar el papel de las estructuras de conjunto metastable de baja energía (LEME) en la reactividad catalítica de los grupos de metales de transición.
• Desarrollar un método para la búsqueda exhaustiva de estructuras LEME más allá del mínimo global.

Principales métodos:

• Cálculos de primer principio y teoría funcional de la densidad.
• Un algoritmo genético modificado para la búsqueda completa de la estructura.
• Potenciales de red neuronal de alta dimensión para acelerar los cálculos.
• Estudio de caso sobre los grupos Pt13 cubiertos de H para la evolución del hidrógeno y la activación del metano.

Principales resultados:

• Las estructuras metastables de baja energía de los grupos Pt13 afectan significativamente la reactividad catalítica.
• Considerar sólo la estructura mínima global puede conducir a una subestimación de la actividad catalítica.
• Las estructuras metestables, a pesar de ser potencialmente menos accesibles en condiciones de reacción, pueden dominar la actividad observada debido a propiedades únicas.

Conclusiones:

• Una exploración exhaustiva de las estructuras LEME es esencial para las simulaciones de catálisis precisas.
• El enfoque propuesto aborda sistemáticamente el impacto de los isómeros en la catálisis, incluidos los efectos de alta cobertura de adsorbados.
• Comprender el conjunto de estructuras accesibles es fundamental para el diseño de catalizadores eficientes.