Los estados superficiales median la transferencia de energía triple en sistemas compuestos de nanocristales y aceno

Área de la Ciencia:

• Ciencias de los materiales
• Nanotecnología
• La fotoquímica

Sus antecedentes:

• Los materiales híbridos orgánicos e inorgánicos con nanocristales semiconductores (NC) y ligandos de aceno son prometedores para la conversión ascendente de fotones.
• La conversión ascendente de fotones implica la absorción de luz infrarroja por los NC, seguida de la transferencia de energía a los acenos para generar luz visible.
• El mecanismo preciso de la transferencia de energía entre los NC y los acenos no se comprende bien.

Objetivo del estudio:

• Para investigar la dinámica electrónica excitada de las PbS NC funcionalizadas con los ligandos TIPS-pentaceno.
• Para aclarar el mecanismo de transferencia de energía en nanopartículas: sistemas de aceno para la conversión de fotones.
• Comprender el papel de las superficies NC en la mediación de la transferencia de energía.

Principales métodos:

• Se utilizó la espectroscopia de absorción transitoria ultra rápida para estudiar las NC de PbS con los ligandos de TIPS-pentaceno.
• Se emplearon cálculos de la teoría funcional de la densidad restringida (DFT).
• El análisis de las líneas de absorción transitorias y los resultados del DFT se correlacionaron.

Principales resultados:

• La fotoexcitación de PbS NC no produce directamente una transferencia de energía triple al TIPS-pentaceno.
• Se forma un estado intermedio dentro de 40 ps, que persiste durante ~ 100 ns, antes de producir excitones triplet TIPS-pentaceno.
• Este intermedio es probablemente portadores de carga localizados en la superficie PbS NC, con DFT revelando numerosos estados de spin triplet que pueden actuar como facilitadores o trampas para la transferencia de energía.

Conclusiones:

• Las superficies PbS NC median activamente la transferencia de energía a los ligandos de aceno.
• Los estados superficiales de las NC pueden obstaculizar y facilitar la transferencia de energía.
• La optimización de materiales basados en NC para la conversión ascendente de fotones y otras aplicaciones requiere una cuidadosa consideración de las propiedades de la superficie NC.