Origen y características estructurales de las especies de aluminio tricoordinado extra-marco en zeolitas...

Área de la Ciencia:

• Catálisis
• Ciencias de los materiales
• Química del estado sólido

Sus antecedentes:

• La desiluminación posintética es clave para mejorar el rendimiento del catalizador de zeolita al mejorar la acidez y la estabilidad.
• La resonancia magnética nuclear de estado sólido (SSNMR) convencional tiene dificultades para detectar especies específicas de aluminio extra-marco tricoordinado (EFAL) en zeolitas desiluminadas.
• Estas especies indetectables poseen propiedades únicas debido a su falta de enlace de hidrógeno.

Objetivo del estudio:

• Identificar y caracterizar las especies EFAL-Al3+ tricoordinadas difíciles de alcanzar en la zeolita HY desiluminada.
• Para aclarar el origen, la estructura fina y la ubicación de estas especies.
• Para confirmar su rendimiento catalítico en reacciones como la isomerización de la glucosa.

Principales métodos:

• Cálculos combinados de la teoría funcional de la densidad (DFT) con 31P SSNMR experimental.
• Se utilizó trimetilfosfina (TMP) como molécula de sonda para el análisis de SSNMR.
• Investigación de las proximidades espaciales y las sinergias entre los sitios de ácido de Brønsted y Lewis.

Principales resultados:

• Se ha certificado con éxito el origen, la estructura fina y la ubicación de las especies tricoordinadas EFAL-Al3+.
• Proximidades espaciales y sinergias identificadas entre Brønsted y varios sitios de ácido de Lewis.
• Se deduce que las especies EFAL-Al3+ se originan en sitios adyacentes de ácido de Brønsted, que exhiben una acidez de Lewis ultra fuerte.

Conclusiones:

• Las especies EFAL-Al3+ tricoordinadas se forman a expensas de los sitios de ácido de Brønsted durante la desiluminación.
• Estas especies poseen una acidez de Lewis ultra fuerte y contribuyen significativamente a la actividad catalítica.
• El estudio confirma el excelente rendimiento de estas especies en las reacciones de isomerización de la glucosa.