Oxidación H2 sobre catalizadores de nanopartículas Au soportados: evidencia de activación heterolítica H2 en la...

Área de la Ciencia:

• Catálisis heterogénea
• Ciencias de la superficie
• Química computacional

Sus antecedentes:

• El agua en la interfaz de soporte metálico (MSI) influye significativamente en las reacciones catalíticas.
• Comprender el papel del agua es vital para optimizar procesos como la oxidación preferencial de CO (CO PrOx).

Objetivo del estudio:

• Investigar la cinética de la oxidación de H2 en presencia de agua sobre los catalizadores Au/TiO2 y Au/Al2O3.
• Para aclarar el mecanismo de activación de H2 en el MSI.

Principales métodos:

• Estudios cinéticos experimentales de la oxidación de H2.
• Cálculos de la Teoría Funcional de la Densidad (DFT) mediante el uso de modelos de nanorodos Au compatibles.
• Experimentos de espectroscopia por infrarrojos con Au/TiO2 deuterado.

Principales resultados:

• La activación de H2 ocurre rápidamente en el MSI a través de la disociación heterolítica, formando un hidruro en Au y un protón en el soporte.
• El agua débilmente adsorbida actúa como un inhibidor significativo al bloquear los sitios de MSI.
• La cinética de activación de H2 se desvía de los modelos tradicionales de quimiosorbción disociativa.

Conclusiones:

• Se propone un nuevo mecanismo de activación de H2 heterolítico en el MSI y está respaldado por datos experimentales y computacionales.
• Las vías mediadas por protones son dominantes, y las relaciones tradicionales de Brønsted-Evans Polanyi se alteran.
• Este mecanismo explica el efecto inhibidor del agua y su papel beneficioso en la catálisis de CO PrOx.