Control de la recombinación de la carga en las perovskitas por el estado de oxidación de la vacante de haluro

Área de la Ciencia:

• Ciencias de los materiales
• Física del estado sólido
• Química computacional

Sus antecedentes:

• Las células solares de perovskita son dispositivos fotovoltaicos prometedores.
• El control de la recombinación de cargas es crucial para mejorar su eficiencia.
• Comprender el comportamiento de los defectos, particularmente las vacantes de halógenos, es esencial.

Objetivo del estudio:

• Investigar el impacto de los estados de carga de vacío de yodo en la recombinación de carga en células solares de perovskita.
• Aclarar los mecanismos de atrapamiento y relajación del portador de carga en las vacantes de yodo reducidas.
• Proporcionar ideas para el diseño de dispositivos basados en perovskita de alto rendimiento.

Principales métodos:

• Se utilizaron simulaciones de dinámica molecular no adiabática desde el principio.
• El estudio se centró en la perovskita de yoduro de metilamonio y plomo (MAPbI3).
• Análisis de las tasas de recombinación de cargas y los mecanismos de captura inducidos por defectos.

Principales resultados:

• La recombinación de carga es muy sensible al estado de carga de vacío de yodo.
• Las vacantes de yodo reducidas de manera individual y doble aceleran significativamente las pérdidas de carga (hasta 50 veces).
• Las vacantes reducidas forman trampas de agujero profundas y poco profundas, que implican la reorganización de la celosía y la formación de dímeros Pb-Pb.

Conclusiones:

• Las vacantes de aniones de yodo pueden ser beneficiosas al aumentar la concentración de portadores de carga con un impacto menor en la vida útil.
• Deben evitarse las vacantes de iodo neutro y catiónico debido a las pérdidas de carga aceleradas.
• La comprensión detallada de los mecanismos de captura es vital para los dispositivos fotocatalíticos, fotovoltaicos y optoelectrónicos eficientes.