Catalizadores de un solo átomo de Ni para la activación de CO2

Área de la Ciencia:

• Ciencias de los materiales
• Catálisis
• Química de las superficies

Sus antecedentes:

• Los catalizadores de un solo átomo (SAC) ofrecen una reactividad única debido a la utilización máxima del átomo.
• Comprender el papel de los átomos de metal aislados frente a los grupos es crucial para el diseño del catalizador.
• La conversión de CO2 es un proceso clave para la captura y utilización del carbono.

Objetivo del estudio:

• Investigar la actividad catalítica de los catalizadores de un solo átomo de níquel (SAC) para la activación con CO2.
• Elucidar el mecanismo de reacción e identificar los sitios activos para la conversión de CO2.
• Evaluar la estabilidad y las limitaciones de los SAC de Ni en las reacciones de hidrogenación con CO2.

Principales métodos:

• Síntesis de las SAC de Ni mediante solución sólida de Ni2+ en MgO.
• Caracterización mediante espectroscopia de fotoelectrones de rayos X (XPS) y microcalorimetría.
• Modelado computacional mediante cálculos híbridos funcionales.
• Pruebas catalíticas in situ para la conversión y hidrogenación de CO2.

Principales resultados:

• Los átomos de Ni ocupan preferentemente sitios de baja coordinación en la superficie de MgO.
• Los SAC de Ni catalizan eficientemente la conversión de CO2 en CO a través de la reacción de desplazamiento inverso de agua-gas (rWGS).
• La tasa de formación de CO muestra una correlación lineal con la concentración de Ni en la superficie.
• Las SAC de Ni son estables durante más de 100 horas, sin que se observe la formación de racimos de Ni durante la reacción.
• La hidrogenación de CO2 a CH4 o metanol requiere grupos de Ni, no átomos de Ni aislados.
• La formación y descomposición de carbonato en la superficie están vinculadas a la agregación de Ni.

Conclusiones:

• El Ni dispersado atómicamente en MgO actúa como sitios activos para la activación del CO2 y el rWGS.
• Los átomos de Ni aislados son insuficientes para los pasos de hidrogenación posteriores, lo que indica limitaciones de las SAC para transformaciones complejas.
• Se ha demostrado la estabilidad de las SAC de Ni, pero la agregación puede ocurrir en condiciones de reacción.
• Este trabajo proporciona información fundamental sobre los sitios activos de Ni para la utilización de CO2 y los límites de los SAC.