El aprendizaje en plantillas permite el descubrimiento acelerado y la síntesis de nuevas perovskitas dobles estables

Área de la Ciencia:

• Ciencias de los materiales
• Química computacional
• Aprendizaje automático

Sus antecedentes:

• La teoría funcional de densidad (DFT) combinada con el aprendizaje automático (ML) acelera el descubrimiento de materiales, pero está limitada por la dependencia de posiciones atómicas conocidas o espacios químicos pequeños.
• Los métodos DFT + ML existentes a menudo requieren posiciones atómicas mínimas de energía, que son desconocidas a priori, o están restringidas a exploraciones químicas limitadas.

Objetivo del estudio:

• Desarrollar una nueva estrategia computacional, Learning-in-Templates (LiT), para ampliar el alcance y la eficiencia del descubrimiento de materiales utilizando DFT + ML.
• Superar las limitaciones de los enfoques anteriores de DFT + ML al permitir la exploración de espacios químicos significativamente más grandes sin conocimiento previo de las posiciones atómicas.

Principales métodos:

• El enfoque de aprendizaje en plantillas (LiT) define plantillas de grupo espacial y estequiometría, permitiendo que cualquier combinación de átomos se ajuste a estas plantillas.
• LiT está integrado con representaciones dependientes de la posición, funcionando de manera óptima con métodos que dependen menos de coordenadas atómicas precisas.
• Esta estrategia permite la inferencia directa de propiedades a partir de estructuras de plantilla conocidas, lo que facilita el análisis de diversas combinaciones elementales.

Principales resultados:

• LiT permitió la detección de 5 × 10 6 compuestos de doble perovskita, logrando un factor de aceleración de 700 veces sobre el DFT de fuerza bruta.
• El método predijo con éxito compuestos nuevos y previamente no seleccionados.
• Se sintetizó una nueva perovskita BaCu$_{y}$Ta$_{(1-y) $S$_{3}$, que se confirmó que tenía una proporción molar de 5:3 Cu:Ta y una nueva fase de grupo espacial I4/m a través del análisis XRD y las simulaciones DFT.

Conclusiones:

• La estrategia de aprendizaje en plantillas (LiT) mejora significativamente la escala y la velocidad del descubrimiento de materiales computacionales.
• LiT supera las limitaciones clave de los métodos DFT + ML anteriores, lo que permite la exploración de espacios químicos sin precedentes.
• La predicción y síntesis exitosas de una nueva fase de perovskita validan la eficacia del enfoque LiT para descubrir nuevos materiales.