Apilado de sólidos de Arquímedes para la construcción de estructuras metálicas orgánicas de ligando mixto

Área de la Ciencia:

• Química de los materiales
• La cristalografía
• Catálisis

Sus antecedentes:

• La química reticular, un principio rector para el diseño del marco metálico-orgánico (MOF), conecta las unidades de construcción molecular en redes extendidas.
• Si bien son exitosas, las estrategias de diseño de MOF existentes requieren más innovación para explorar diversas estructuras y funciones.
• Se necesitan nuevos enfoques para ampliar la complejidad estructural y las capacidades funcionales de los MOF.

Objetivo del estudio:

• Desarrollar un nuevo enfoque basado en poliedros para el diseño y la síntesis de estructuras metalorgánicas (MOF).
• Para crear MOFs de ligando mixto utilizando sólidos de Arquímedes como bloques de construcción.
• Investigar el potencial catalítico de los MOF sintetizados, específicamente para la fotorreducción de CO2.

Principales métodos:

• Diseño y síntesis de dos MOF de ligandos mixtos, PCN-137 y PCN-138, empleando sólidos de Arquímedes que comparten la cara.
• Utilizando grupos metálicos de alta simetría como vértices y ligandos de carboxilato como caras triangulares y cuadradas.
• Caracterización de las estructuras 3D formadas por la acumulación ordenada de sólidos de Arquímedes.

Principales resultados:

• Sintetizó con éxito dos nuevos MOF, PCN-137 y PCN-138, basados en sólidos arquimedianos de rhombicuboctaedro y cuboctaedro.
• Demostró una estrategia basada en poliedros para construir arquitecturas complejas de MOF 3D a través del uso compartido de caras.
• El PCN-138 exhibió una alta actividad fotocatalítica para la fotorreducción de CO2 bajo luz visible.

Conclusiones:

• El enfoque basado en poliedros ofrece una nueva estrategia para diseñar y preparar estructuras complejas de MOF.
• La alta actividad fotocatalítica del PCN-138 se atribuye al efecto sinérgico de la fotosensibilización de los centros de porfirina y Zr-oxo.
• Este trabajo amplía los principios de diseño de los MOF y destaca su potencial en la catálisis heterogénea.