Perovskitas dobles halogenadas inorgánicas con propiedades optoelectrónicas moduladas por mezcla de subrejas

Área de la Ciencia:

• Ciencias de los materiales
• Física del estado sólido
• Química computacional

Sus antecedentes:

• Las perovskitas dobles de halogenuros totalmente inorgánicos ofrecen una alternativa estable y menos tóxica a las perovskitas híbridas a base de plomo para dispositivos optoelectrónicos.
• El desarrollo de nuevos materiales con propiedades optoelectrónicas deseables requiere métodos eficientes de detección y predicción.

Objetivo del estudio:

• Para examinar computacionalmente una gran base de datos de perovskitas dobles de cloruro de cesio (Cs2BB'Cl6) en cuanto a su estabilidad y adecuación optoelectrónica.
• Identificar composiciones de perovskita doble no tóxicas y sintetizables con espacios óptimos de banda para aplicaciones optoelectrónicas.
• Investigar las propiedades ópticas únicas de las perovskitas dobles triple-alcalinas y la estructura electrónica subyacente.

Principales métodos:

• Aprendizaje estadístico de un factor de tolerancia (τ) para predecir la estabilidad de la perovskita.
• Cálculos de los primeros principios para evaluar la estabilidad termodinámica a través de la entalpía de descomposición.
• Teoría funcional de la densidad híbrida (HSE06) para los cálculos de la brecha de banda.
• Ecuación GW-Bethe-Salpeter (GW-BSE) para el análisis de la energía de unión del excitón.

Principales resultados:

• Se identificaron 311 compuestos Cs2BB'Cl6 estables de un conjunto inicial de 903.
• Se predijo que 261 compuestos podrían sintetizarse, siendo 47 no tóxicos y poseyendo espacios de banda adecuados (1-3 eV).
• Los compuestos triple-alcalinos Cs2[Alk]+[TM]3+Cl6 exhiben propiedades ópticas notables, incluidas grandes energías de unión de excitones ajustables.

Conclusiones:

• Se identificó computacionalmente un número significativo de perovskitas dobles totalmente inorgánicas estables y sintetizables.
• Las perovskitas dobles triple-alcalinas representan una clase prometedora de materiales para la optoelectrónica debido a sus propiedades ópticas sintonizables.
• La estructura electrónica única resultante de la mezcla de subrejas en compuestos triples alcalinos permite las características optoelectrónicas deseables.