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Updated: Dec 23, 2025
10:52
Line Shape Analysis of Dynamic NMR Spectra for Characterizing Coordination Sphere Rearrangements at a Chiral Rhenium Polyhydride Complex
Published on: July 27, 2022
3.2K
Activación de dinitrógeno y hidrogenación por complejos di- y trinucleares de hidrógeno de cromo C5Me4SiMe3-ligados
Takanori Shima1,2, Jimin Yang3, Gen Luo3
1Advanced Catalysis Research Group, RIKEN Center for Sustainable Resource Science, 2-1 Hirosawa, Wako, Saitama 351-0198, Japan.
Journal of the American Chemical Society
|April 18, 2020
Resumen
Este estudio demuestra el primer caso de escisión e hidrogenación de nitrógeno (N2) utilizando complejos bien definidos de hidruro de cromo. Los investigadores lograron la activación de N2 y la posterior hidrogenación a través de nuevas reacciones con compuestos de polihidruro de cromo.
Área de la Ciencia:
- Química organometálica
- Química inorgánica
- Catálisis
Sus antecedentes:
- La activación del dinitrógeno (N2) por los hidruros metálicos es crucial para la fijación del nitrógeno, pero sigue siendo un desafío.
- Los estudios sobre la activación de N2 por complejos metálicos bien definidos son limitados.
- Los complejos de polihidruro de cromo ofrecen potencial para la activación de N2.
Objetivo del estudio:
- Investigar la activación y hidrogenación de N2 por complejos de polihidruro de cromo di- y trinuclear ligados con C5Me4SiMe3.
- Explorar las vías de reacción y los intermedios implicados en la escisión y la hidrogenación del N2.
- Proporcionar el primer ejemplo de escisión y hidrogenación de N2 por complejos bien definidos de hidruro de cromo.
Principales métodos:
- Síntesis y caracterización de complejos di- y trinucleares de polihidruro de cromo.
- Reacciones de hidrogenolización en condiciones variables (soluciones diluidas frente a concentradas).
- Reacciones con el nitrógeno (N2) a diferentes temperaturas.
- Cálculos de la teoría funcional de la densidad (DFT) para investigar los mecanismos de reacción.
Principales resultados:
- Formación de complejos de dihidruro de cromo y tetrahidruro de cromo trinuclear por hidrogenolización.
- La activación de N2 y la hidrogenación conducen a complejos tetranucleares de diimida/dihidruro e imida/nitruro/dihidruro.
- Identificación de un intermediario de dinitruro y su transformación en el complejo imida/nitruro.
- Observación de la estereoisomerización reversible y la hidrogenación para formar el complejo diimida/dihidruro.
- Reacción del complejo trinuclear con N2 produciendo un complejo de diimida.
- Los cálculos de DFT apoyan la incorporación de N2 como paso para determinar la tasa.
Conclusiones:
- Los complejos de polihidruro de cromo bien definidos pueden dividir y hidrogenar eficazmente el nitrógeno (N2).
- El estudio presenta la primera demostración exitosa de la escisión y hidrogenación de N2 por complejos de hidruro de cromo.
- Los mecanismos de reacción incluyen la escisión de enlaces N-N, la formación de enlaces N-H y la activación de enlaces C-H.
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02:17Reduction of Alkenes: Asymmetric Catalytic Hydrogenation
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Catalytic hydrogenation of alkenes is a transition-metal catalyzed reduction of the double bond using molecular hydrogen to give alkanes. The mode of hydrogen addition follows syn stereochemistry.
The metal catalyst used can be either heterogeneous or homogeneous. When hydrogenation of an alkene generates a chiral center, a pair of enantiomeric products is expected to form. However, an enantiomeric excess of one of the products can be facilitated using an enantioselective reaction or an...
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02:24Reduction of Alkynes to cis-Alkenes: Catalytic Hydrogenation
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Introduction
Like alkenes, alkynes can be reduced to alkanes in the presence of transition metal catalysts such as Pt, Pd, or Ni. The reaction involves two sequential syn additions of hydrogen via a cis-alkene intermediate.
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01:26Radical Substitution: Hydrogenolysis of Alkyl Halides with Tributyltin Hydride
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Radical substitution reactions can be used to remove functional groups from molecules. The hydrogenolysis of alkyl halides is one such reaction, where the weak Sn–H bond in tributyltin hydride reacts with alkyl halides to form alkanes. Here, the reagent Bu3SnH yields tributyltin halide as a byproduct.
The bonds formed in this reaction are stronger than the bonds broken, making it energetically favorable. The reaction follows a radical chain mechanism similar to radical halogenation reactions,...
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02:50Catalysis
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The presence of a catalyst affects the rate of a chemical reaction. A catalyst is a substance that can increase the reaction rate without being consumed during the process. A basic comprehension of a catalysts’ role during chemical reactions can be understood from the concept of reaction mechanisms and energy diagrams.
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02:13Reduction of Alkenes: Catalytic Hydrogenation
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Metals like palladium, platinum, and nickel are commonly used in their solid forms — fine powder on an inert surface. As these catalysts remain insoluble in the reaction mixture, they are referred to as heterogeneous catalysts.
The hydrogenation process takes place on the...
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