Transformación estructural reversible inducida por la concentración y la disolución y ensamblaje de oro polinuclear

Área de la Ciencia:

• Química inorgánica
• Química supramolecular
• Ciencias de los materiales

Sus antecedentes:

• Los complejos de sulfuro de oro polinuclear son de interés debido a sus propiedades estructurales y electrónicas únicas.
• La conformación del ligando juega un papel crítico en la determinación del ensamblaje y la estructura de los complejos metálicos.

Objetivo del estudio:

• Sintetizar y caracterizar los nuevos complejos de oro (difenilfosfino) sulfido utilizando ligandos de bis (difenilfosfino) amina.
• Investigar la influencia de los cambios conformacionales sutiles de los ligandos en la formación de complejos.
• Explorar las transformaciones reversibles de grupo a grupo dependientes de la concentración y la solvación.

Principales métodos:

• Síntesis y caracterización de los complejos de sulfuro de oro.
• Monitoreo de las transformaciones mediante espectroscopia de resonancia magnética nuclear de protones (1H NMR).
• El control se realiza mediante espectroscopia de resonancia magnética nuclear con fósforo 31.
• Espectroscopia de absorción UV para el análisis del estado de solución.
• Espectrometría de masas de ionización por electrospray de alta resolución (HR-ESI-MS) para elucidación estructural.

Principales resultados:

• Síntesis exitosa de complejos de sulfido de oro polinuclear con ligandos de bifenilfosfino.
• Demostración de la formación de un complejo distinto basado en variaciones conformacionales menores del ligando.
• Observación de una transformación reversible sin precedentes de clúster a clúster entre los complejos de oro dodecanuclear y hexanuclear.
• Confirmación de la reversibilidad de la transformación influida por la concentración y la solvación de la solución.

Conclusiones:

• La conformación del ligando es un determinante clave en el autoensamblaje de los complejos de oro polinuclear.
• Se ha desarrollado un método fácil para la modulación de la estructura de los complejos de oro (I) sulfuro.
• Los estímulos externos (concentración, solvación) pueden controlar de manera reversible las transformaciones supramoleculares en estos complejos de oro.