Cribado de alto rendimiento y análisis automatizado basado en datos de las propiedades fotofísicas tripletas de...

Área de la Ciencia:

• Fotoquímica y Ciencias de los Materiales
• Química organometálica
• Espectroscopia

Sus antecedentes:

• Los complejos heterolépticos de iridio (III) son fotocatalizadores vitales.
• Comprender sus propiedades de estado excitado es crucial para optimizar el rendimiento.
• La síntesis combinatoria permite una rápida exploración del espacio químico.

Objetivo del estudio:

• Investigar sistemáticamente las propiedades fotofísicas de una gran biblioteca de complejos heterolepticos de iridio.
• Clasificar el comportamiento de estado excitado e identificar las relaciones estructura-propiedad.
• Desarrollar modelos predictivos para las características de luminiscencia.

Principales métodos:

• Síntesis combinatoria paralelizada de 1440 complejos [Ir ((C^N) 2 ((N^N) +).
• Espectroscopia de emisión en estado estacionario y mediciones de vida útil en estado excitado.
• Cálculos de la teoría funcional de la densidad (DFT) para el análisis de la estructura electrónica.
• Ajuste espectral automatizado utilizando funciones gaussianas.

Principales resultados:

• El 72% de los complejos sintetizados exhibió luminiscencia, con máximos de emisión que abarcan 459-652 nm.
• La vida útil en estado excitado varió de ~ 0,1 a 14 μs.
• Se identificaron cuatro clases de estados excitados, incluida la transferencia de ligando a ligando (3MLLCT), centrada en ligando (3LC) y estados mixtos.
• Los cálculos de DFT proporcionaron información sobre las propiedades del estado excitado y las relaciones estructura-luminiscencia.
• Un modelo predictivo para el color de la emisión logró una alta precisión (R2 = 0,89).

Conclusiones:

• El estudio establece relaciones claras de estructura y luminiscencia para los complejos de iridio (III).
• La reorganización nuclear en el estado excitado influye significativamente en la energía de emisión y las vidas.
• Los hallazgos facilitan el diseño racional de fotocatalizadores eficientes basados en iridio.