Monitoreo de los procesos de cristalización en materiales porosos confinados por polarización nuclear dinámica de...

Área de la Ciencia:

• Ciencias de los materiales
• Química del estado sólido
• Espectroscopia

Sus antecedentes:

• Comprender los mecanismos de cristalización a nivel molecular es difícil debido a los desafíos en la detección de fases sólidas transitorias y el monitoreo de la evolución de las fases a lo largo del tiempo.
• Los efectos del confinamiento nanoscópico en la cristalización no se comprenden completamente, lo que requiere técnicas avanzadas para la observación in situ.

Objetivo del estudio:

• Para demostrar la utilidad de la polarización nuclear dinámica (DNP) la espectroscopia de resonancia magnética nuclear (RMN) mejorada para el estudio de los procesos de cristalización bajo confinamiento nanoscópico.
• Para investigar la cristalización de la glicina dentro de los materiales de sílice mesoporosa.
• Caracterizar las fases cristalinas transitorias y metastables durante la cristalización confinada.

Principales métodos:

• Se utilizó la espectroscopia de RMN mejorada con DNP para el análisis de alta sensibilidad de la cristalización.
• Se empleó un material de sílice mesoporoso SBA-15 a medida con radicales TEMPO incrustados para crear un confinamiento nanoscópico (poros de 7 a 8 nm).
• Estudió la cristalización de la glicina dentro de estos poros confinados.

Principales resultados:

• Se observaron con éxito las primeras etapas de la cristalización de la glicina, incluida la transición de la solución a la primera fase cristalina, dentro de la sílice mesoporosa.
• La mejora de la sensibilidad de DNP-NMR permitió la detección de fases cristalinas intermedias no visibles con la RMN estándar en estado sólido.
• Se observó que el polimorfo beta metastable de la glicina, típicamente transitorio en masa, permanecía atrapado dentro de los poros del SBA-15 durante más de 200 días.

Conclusiones:

• La espectroscopia de RMN mejorada con DNP proporciona un enfoque poderoso para interrogar diversas etapas de cristalización, particularmente en condiciones confinadas.
• El confinamiento nanoscópico en materiales mesoporosos puede estabilizar polimorfos cristalinos transitorios, como el polimorfo beta de la glicina.
• Esta metodología abre nuevas vías para los estudios mecanicistas de la cristalización en entornos confinados.