Distribución de las especies de aluminio en los catalizadores de zeolita: ²⁷Al RMN de las modalidades marco, marco...

Área de la Ciencia:

• Ciencias de la catálisis
• Ciencias de los materiales
• Espectroscopia de RMN en estado sólido

Sus antecedentes:

• La especiación del aluminio en la zeolita H-ZSM-5 es crucial para la actividad catalítica y la estabilidad.
• La comprensión de la distribución del sitio de aluminio es compleja, influenciada por la síntesis, la humedad y los tratamientos térmicos.

Objetivo del estudio:

• Elucidar las formas estructurales del aluminio en los catalizadores H-ZSM-5 deshidratados y tratados hidrotermalmente.
• Investigar el impacto de la exposición hidrotermal en la especiación del aluminio utilizando RMN de alto campo.

Principales métodos:

• Espectroscopia de resonancia magnética nuclear (RMN) de alto campo de 27Al (de 7,05 a 35,2 T).
• La excitación directa cuantitativa y la RMN de 27Al mejorada por sensibilidad.
• 2D 27Al MQMAS y 1H-27Al / 29Si-27Al D-HMQC experimentos de RMN.

Principales resultados:

• En el H-ZSM-5 deshidratado (Si/Al = 11,540), el aluminio existe predominantemente como especie de marco o de marco parcialmente coordinado.
• No se observaron especies de aluminio no enmarcadas detectables antes de una exposición hidrotermal significativa.
• El tratamiento hidrotermal genera claramente especies distintas del marco, separables de los sitios del marco parcialmente coordinados.

Conclusiones:

• La RMN de 27Al de alto campo es esencial para caracterizar los sitios de aluminio en H-ZSM-5, especialmente aquellos con grandes interacciones cuádrupol.
• La evaluación inicial de los sitios de aluminio en los catalizadores deshidratados ayuda a predecir los impactos hidrotermales y a optimizar las condiciones de reacción.