Predicción basada en datos de los mecanismos de formación del monocarbonato de litio etileno con una red de reacción...

Área de la Ciencia:

• Química de los materiales
• La electroquímica
• Ciencias de los materiales computacionales

Sus antecedentes:

• Caracterizar las reacciones interfaciales y predecir la evolución de la película superficial es un desafío importante en la química de los materiales.
• La interfase sólido-electrolito (SEI) en las baterías de iones de litio (LIB) es crítica, pero sus componentes y mecanismos de formación siguen siendo objeto de debate.
• La comprensión de la composición de SEI es vital para el avance de los sistemas de almacenamiento de energía de iones de litio.

Objetivo del estudio:

• Investigar si el monocarbonato de etileno de litio (LEMC) o el dicarbonato de etileno de litio (LEDC) es el componente orgánico principal del LIB SEI.
• Explorar nuevas vías de reacción y productos intermedios para la formación de LEMC.
• Evaluar el impacto de la presencia de agua en la formación del componente SEI.

Principales métodos:

• Utilizó una metodología automatizada basada en datos que emplea una red de reacción.
• Especies relevantes generadas sistemáticamente mediante fragmentación/recombinación para un paisaje de reacción termodinámica.
• Utilizó cálculos de la teoría funcional de la densidad (DFT) y algoritmos de búsqueda de trayectoria más corta para explorar las vías de reacción.

Principales resultados:

• Se han identificado varios mecanismos de formación de LEMC propuestos anteriormente y nuevos, incluidas las vías que implican la generación de LiH y la escisión de enlaces LEDC.
• Todas las vías de formación de LEMC cinéticamente favorables requieren agua como reactivo.
• El requerimiento de agua limita significativamente la formación de LEMC en comparación con LEDC.

Conclusiones:

• Es probable que el LEDC sea el principal componente orgánico del LIB SEI debido al papel limitante del agua en la formación de LEMC.
• Los hallazgos tienen implicaciones directas para la formación y el rendimiento de SEI en el almacenamiento de energía de iones de litio.
• El marco basado en datos presentado es ampliamente aplicable a otros sistemas electroquímicos para comprender la pasivación superficial.