Modificaciones químicas de las superficies de los catalizadores de Ag con los ionómeros de imidazolio modulan las...

Área de la Ciencia:

• La electroquímica
• Ciencias de los materiales
• Catálisis

Sus antecedentes:

• La optimización de los reactores electroquímicos es crucial para la energía y la sostenibilidad.
• El diseño del polímero y las interacciones de la ciencia de la superficie del catalizador pueden ajustar el rendimiento del reactor.
• Las interfaces orgánico-inorgánico influyen en la selectividad y la actividad de la reacción.

Objetivo del estudio:

• Investigar el papel de los ionómeros a base de imidazolio en la reducción electrocatalítica de CO2 a CO (CO2R) en las superficies de plata.
• Comprender cómo los ionómeros afectan al CO2R y a la reacción de evolución del hidrógeno (HER).
• Determinar el impacto de la estructura del ionómero en la actividad catalítica.

Principales métodos:

• Experimentos electrocatalíticos para medir las tasas de CO2R y HER.
• Modelado cinético basado en concentraciones variables de CO2 y bicarbonato (HCO3-).
• Análisis de las relaciones estructura-actividad de los ionómeros utilizando parámetros estéricos de Taft.
• Cálculos de la teoría funcional de la densidad (DFT).

Principales resultados:

• Los ionómeros de imidazolio no mostraron ningún efecto sobre la actividad de CO2R en las superficies de Ag.
• Ionomers promovió fuertemente el HER competidor.
• El modelado cinético indicó una promoción intrínseca de la reducción de HCO3 por iónmeros.
• La estructura ionomérica variable moduló la promoción de HER, con el volumen estérico limitando el efecto.

Conclusiones:

• El obstáculo estérico en la estructura del ionómero restringe la interacción con la superficie y los sustratos del catalizador.
• Los hallazgos proporcionan reglas de diseño para las interacciones ionómero-catalizador en CO2R.
• Se necesitan más investigaciones para comprender los efectos de coordinación en la electrocatálisis.