Papel de los complejos de dihidruro y dihidrógeno en la reacción de evolución de hidrógeno en catalizadores...

Área de la Ciencia:

• Catálisis
• La electroquímica
• Ciencias de los materiales

Sus antecedentes:

• La reacción de evolución del hidrógeno (HER) es crucial para la división electroquímica del agua.
• Los catalizadores de un solo átomo (SAC) están ganando atención para HER, generalmente analizados utilizando modelos para superficies metálicas extendidas.
• Los modelos existentes pueden no capturar completamente la química única de los SAC, que se asemejan a los compuestos de coordinación.

Objetivo del estudio:

• Desarrollar y validar un modelo cinético extendido para HER en SAC.
• Investigar el papel de los intermediarios de dihidruro (HMH) en las SAC.
• Proporcionar un marco más preciso para predecir y comprender la actividad de SAC en HER.

Principales métodos:

• Se realizaron simulaciones de la teoría funcional de la densidad (DFT) en 55 modelos SAC.
• Se desarrolló un modelo cinético extendido que incorpora tanto los intermedios MH como HMH.
• Las predicciones del modelo fueron validadas contra datos experimentales.

Principales resultados:

• La formación de intermediarios estables de HMH, además de la MH, tiene un impacto significativo en la cinética de HER en los SAC.
• Una trama de volcán tridimensional surge cuando se consideran ambos intermedios.
• El nuevo modelo conduce a conclusiones diferentes con respecto a la actividad de SAC en comparación con los modelos tradicionales.

Conclusiones:

• Las SAC pueden formar dihidruro estable (HMH) intermedios, análogo a la química de la coordinación.
• Un modelo cinético extendido que tenga en cuenta los intermediarios de HMH es esencial para describir con precisión el HER en los SAC.
• Este trabajo pone de relieve los fuertes paralelos entre la química SAC y la química de los compuestos de coordinación.