Revelando los costos ocultos de la organización en la química huésped-huésped usando los foldamers de unión de cloruro y su dependencia del disolvente

Área de la Ciencia:

• Química supramolecular
• La Termodinámica Química
• Reconocimiento molecular

Sus antecedentes:

• La preorganización es crucial para la afinidad de unión al receptor en la química supramolecular.
• Los receptores mal organizados exhiben una unión reducida en comparación con su potencial.
• Ha faltado una medición directa de la energía de la organización del receptor.

Objetivo del estudio:

• Desarrollar un método para cuantificar la energía de organización de los receptores flexibles.
• Investigar el impacto de las propiedades dieléctricas del disolvente en la conformación y unión de los receptores.
• Para verificar experimentalmente el modelo canónico de unión molecular.

Principales métodos:

• Aproximación de la energía de la organización utilizando mediciones de energía de plegado.
• Análisis de los cambios de equilibrio de la bobina-hélice en respuesta a la composición del disolvente.
• Medición de la afinidad de complejación del cloruro a través de un rango de polaridades del disolvente.

Principales resultados:

• Se observó una curva de afinidad en forma de V inusual con el aumento de la polaridad del disolvente.
• Esta forma en V es el resultado de los efectos competitivos de la polaridad del disolvente en el enlace de hidrógeno y el plegamiento del receptor.
• El cribado dieléctrico impacta en la estabilidad del complejo de pliegues flexibles, similar a los receptores rígidos.

Conclusiones:

• El estudio valida experimentalmente el modelo de unión canónica: la afinidad es la suma de la organización y las interacciones no covalentes.
• La comprensión de los efectos del disolvente en la organización conformacional es clave para el diseño de los receptores de novo.
• Este trabajo proporciona un método cuantitativo para evaluar los costos de preorganización del receptor.