Correlación de la fotoluminiscencia de banda ancha con la dinámica estructural en las perovskitas híbridas...

Área de la Ciencia:

• Ciencias de los materiales
• Física del estado sólido
• Química

Sus antecedentes:

• La emisión de luz blanca de materiales individuales es rara y valiosa para la iluminación en estado sólido.
• Los derivados de perovskita en capas, A₂ PbBr₄, exhiben una emisión de luz de banda ancha vinculada a las distorsiones estructurales.
• El origen de la inclinación octaédrica en estas perovskitas, influenciada por cationes orgánicos, no se entiende completamente.

Objetivo del estudio:

• Investigar la dinámica de rotación de los cationes orgánicos en las perovskitas A₂ y PbBr_4.
• Comprender la relación entre la dinámica de los cationes orgánicos, las distorsiones estructurales y la emisión de luz blanca.
• Elucidar el papel de los cationes orgánicos en el ajuste de las propiedades optoelectrónicas de las perovskitas híbridas.

Principales métodos:

• Diseminación de neutrones de alta resolución de energía (cuasi elástica) para estudiar la dinámica de los cationes.
• Espectroscopia de conteo de fotones individuales correlacionada con el tiempo para analizar la fotoluminiscencia.
• Análisis de las distorsiones estructurales, específicamente la inclinación fuera de plano de los octaedros de bromuro de plomo.

Principales resultados:

• La dinámica de los cationes orgánicos difiere significativamente entre los materiales basados en n-butilamonio (nBA), 1,8-diaminooctammonio (ODA) y ácido 4-aminobutírico (GABA) A₂PbBr₄.
• La mayor extensión espacial de la dinámica de nBA da como resultado un mayor radio y volumen de catión efectivo.
• Este mayor volumen de cationes nBA conduce a una geometría ideal del sitio A, suprimiendo la inclinación octaédrica y la luminiscencia de banda ancha.

Conclusiones:

• La dinámica de los cationes orgánicos es fundamental para controlar las distorsiones estructurales y la emisión de luz blanca en las perovskitas híbridas.
• Las dinámicas de hidrógeno más rápidas dentro del grupo principal de amonio ocurren en una escala de tiempo más corta que la desintegración por fotoluminiscencia.
• Los hallazgos subrayan la importancia del tamaño y la dinámica del catión orgánico para lograr las propiedades optoelectrónicas deseadas para aplicaciones como la iluminación.