Epoxidación directa de propileno con oxígeno molecular sobre zeolitas que contienen cobalto

Área de la Ciencia:

• Catálisis
• Ciencias de los materiales
• Ingeniería Química

Sus antecedentes:

• La epoxidación directa del propileno utilizando oxígeno molecular ofrece una economía atómica del 100%, pero enfrenta desafíos con la sobreoxidación y la isomerización.
• El desarrollo de catalizadores selectivos para la epoxidación aeróbica es crucial para una síntesis química eficiente.

Objetivo del estudio:

• Construir y evaluar iones de cobalto uniformes confinados en zeolita de faujasita (Co@Y) para la epoxidación aeróbica del propileno.
• Investigar el mecanismo catalítico y el rendimiento del catalizador Co@Y.

Principales métodos:

• Síntesis de iones de cobalto uniformes confinados en la zeolita de faujasita (Co@Y).
• Prueba catalítica de Co@Y para la epoxidación aeróbica del propileno a 773 K.
• Análisis espectroscópicos (por ejemplo, EPR, XAS) para elucidar el mecanismo de reacción.
• Cálculos de la teoría funcional de la densidad (DFT) para estudiar las vías de reacción.

Principales resultados:

• Co@Y demostró un rendimiento catalítico sin precedentes en la epoxidación aeróbica del propileno.
• Se obtiene una conversión de propileno del 24,6% con una selectividad de óxido de propileno del 57% a 773 K.
• Se obtuvo una tasa de producción de óxido de propileno de última generación de 4,7 mmol/g_cat/h.
• El catalizador exhibió una excelente estabilidad durante 200 horas sin pérdida de actividad.
• Los estudios espectroscópicos y DFT revelaron un ciclo redox Co²⁺-Co^δ+-Co²⁺ involucrado en la activación del oxígeno y la formación de epoxidos.

Conclusiones:

• Los iones de cobalto uniformes confinados en la zeolita Y (Co@Y) son altamente eficaces para la epoxidación aeróbica selectiva del propileno.
• El diseño del catalizador permite una activación eficiente del oxígeno molecular y minimiza la formación de subproductos.
• Este trabajo proporciona un modelo para el diseño de catalizadores de metal de transición confinados en zeolita para reacciones de oxidación selectiva.