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Updated: Oct 1, 2025
12:08
Catalytic Reactions at Amine-Stabilized and Ligand-Free Platinum Nanoparticles Supported on Titania During Hydrogenation of Alkenes and Aldehydes
Published on: June 24, 2022
3.7K
Mejora de la actividad catalítica en la deshidrogenación de alcohol mediante la dirección de las vías de reacción de
Ce Liu1, Teng Li1, Xingchao Dai1
1State Key Laboratory for Oxo Synthesis and Selective Oxidation, Lanzhou Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, No. 18, Tianshui Middle Road, Lanzhou 730000, China.
Journal of the American Chemical Society
|March 9, 2022
Resumen
Introducción de catalizadores de doble átomo (DAC) con átomos de Fe-Co enlazados para la deshidrogenación del alcohol. Este catalizador FeCo-DAC muestra una mayor reactividad y selectividad en comparación con los catalizadores de un solo átomo.
Área de la Ciencia:
- Catálisis heterogénea
- Ciencias de los materiales
- Química sostenible
Sus antecedentes:
- Los catalizadores de un solo átomo (SAC) ofrecen una alta utilización atómica, pero pueden tener limitaciones en la reactividad intrínseca.
- La modificación de sitios de un solo átomo con átomos metálicos vecinos para formar catalizadores de doble átomo (DAC) presenta una nueva estrategia para mejorar el rendimiento catalítico.
- La deshidrogenación del alcohol es una transformación clave en la síntesis orgánica, que a menudo requiere sistemas catalíticos eficientes y selectivos.
Objetivo del estudio:
- Desarrollar e investigar un nuevo catalizador de doble átomo Fe-Co (DAC) para la deshidrogenación del alcohol.
- Comparar la actividad catalítica y el mecanismo del FeCo-DAC con los catalizadores de un solo átomo correspondientes (Fe-SAC y Co-SAC).
- Aclarar el papel de los sitios metálicos duales en la mejora del rendimiento de la reacción y la alteración de la vía de reacción.
Principales métodos:
- Síntesis de un catalizador FeCo-DAC con una estructura de conjunto FeCoN6(OH y una dispersión metálica del 100%.
- Evaluación del rendimiento catalítico en la deshidrogenación del alcohol en condiciones libres de oxidantes utilizando diversos sustratos.
- Estudios cinéticos y modelado computacional (por ejemplo, DFT) para comprender los mecanismos de reacción y las energías de activación.
Principales resultados:
- El FeCo-DAC exhibió una actividad y una selectividad significativamente mayores para la deshidrogenación del alcohol en comparación con el Fe-SAC y el Co-SAC, logrando un rendimiento del producto de hasta el 98%.
- El catalizador demostró una amplia aplicabilidad, convirtiendo con éxito una amplia gama de alcoholes bencílicos y alifáticos en sus correspondientes productos deshidrogenados.
- El análisis cinético reveló una menor energía de activación para el FeCo-DAC, y los estudios computacionales confirmaron una vía de reacción distinta facilitada por los sitios de doble átomo.
Conclusiones:
- La interacción sinérgica entre los átomos de Fe y Co adyacentes en el FeCo-DAC es crucial para mejorar la eficiencia de la deshidrogenación del alcohol.
- El FeCo-DAC cambia efectivamente el mecanismo de reacción, lo que conduce a un mejor rendimiento catalítico y a menores barreras energéticas.
- Este trabajo pone de relieve el potencial de los DAC como materiales catalíticos avanzados para transformaciones químicas eficientes y selectivas.
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02:13Reduction of Alkenes: Catalytic Hydrogenation
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Alkenes undergo reduction by the addition of molecular hydrogen to give alkanes. Because the process generally occurs in the presence of a transition-metal catalyst, the reaction is called catalytic hydrogenation.
Metals like palladium, platinum, and nickel are commonly used in their solid forms — fine powder on an inert surface. As these catalysts remain insoluble in the reaction mixture, they are referred to as heterogeneous catalysts.
The hydrogenation process takes place on the...
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02:17Reduction of Alkenes: Asymmetric Catalytic Hydrogenation
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Catalytic hydrogenation of alkenes is a transition-metal catalyzed reduction of the double bond using molecular hydrogen to give alkanes. The mode of hydrogen addition follows syn stereochemistry.
The metal catalyst used can be either heterogeneous or homogeneous. When hydrogenation of an alkene generates a chiral center, a pair of enantiomeric products is expected to form. However, an enantiomeric excess of one of the products can be facilitated using an enantioselective reaction or an...
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02:24Reduction of Alkynes to cis-Alkenes: Catalytic Hydrogenation
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Introduction
Like alkenes, alkynes can be reduced to alkanes in the presence of transition metal catalysts such as Pt, Pd, or Ni. The reaction involves two sequential syn additions of hydrogen via a cis-alkene intermediate.
Like alkenes, alkynes can be reduced to alkanes in the presence of transition metal catalysts such as Pt, Pd, or Ni. The reaction involves two sequential syn additions of hydrogen via a cis-alkene intermediate.
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02:15Preparation of Alcohols via Addition Reactions
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Overview
The acid-catalyzed addition of water to the double bond of alkenes is a large-scale industrial method used to synthesize low-molecular-weight alcohols. An acidic atmosphere is required to allow the hydrogen in the water molecule to act as an electrophile and attack the double bond in an alkene. The addition of a proton to the double bond creates a carbocation intermediate. The proton preferentially bonds to the less substituted end of the double bond to create a more stable carbocation...
The acid-catalyzed addition of water to the double bond of alkenes is a large-scale industrial method used to synthesize low-molecular-weight alcohols. An acidic atmosphere is required to allow the hydrogen in the water molecule to act as an electrophile and attack the double bond in an alkene. The addition of a proton to the double bond creates a carbocation intermediate. The proton preferentially bonds to the less substituted end of the double bond to create a more stable carbocation...
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02:44Oxidation of Alkenes: Syn Dihydroxylation with Osmium Tetraoxide
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Alkenes are converted to 1,2-diols or glycols through a process called dihydroxylation. It involves the addition of two hydroxyl groups across the double bond with two different stereochemical approaches, namely anti and syn. Dihydroxylation using osmium tetroxide progresses with syn stereochemistry.
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03:08Hydroboration-Oxidation of Alkenes
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In addition to the oxymercuration–demercuration method, which converts the alkenes to alcohols with Markovnikov orientation, a complementary hydroboration-oxidation method yields the anti-Markovnikov product. The hydroboration reaction, discovered in 1959 by H.C. Brown, involves the addition of a B–H bond of borane to an alkene giving an organoborane intermediate. The oxidation of this intermediate with basic hydrogen peroxide forms an alcohol.
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