Cambios impulsados por la presión en el entorno de enlace electrónico del vidrio por encima de las presiones de
Yong-Hyun Kim1, Yoo Soo Yi1, Hyo-Im Kim1
1School of Earth and Environmental Sciences, Seoul National University, Seoul 08826, Korea.
Journal of the American Chemical Society
|May 26, 2022
Resumen
La alta presión transforma los óxidos no cristalinos, densificando su estructura y alterando las propiedades electrónicas. Este estudio revela la deslocalización electrónica en el vidrio de dióxido de germanio por encima de 100 GPa, impulsada por la proximidad del oxígeno y las órbitas de Ge d.
Área de la Ciencia:
- Ciencias de los materiales
- Física de la materia condensada
- Geoquímica
Sus antecedentes:
- Los óxidos no cristalinos exhiben modificaciones estructurales bajo presión, lo que lleva a endurecimiento mecánico y propiedades electromagnéticas alteradas.
- Comprender estos cambios es crucial, pero el sondeo directo de estructuras electrónicas en óxidos amorfos por encima de 100 GPa ha sido limitado.
Objetivo del estudio:
- Para sondear directamente los cambios impulsados por la presión en las configuraciones electrónicas y su deslocalización en óxidos amorfos.
- Investigar los orígenes electrónicos de la densificación en vidrios de óxido que contienen metales pesados a presiones extremas.
Principales métodos:
- Se empleó la espectroscopia de dispersión de rayos X inelástica (IXS) para analizar los espectros de borde K del oxígeno.
- El vidrio de dióxido de germanio (GeO2) fue comprimido para registrar presiones de hasta 148 GPa.
Principales resultados:
- Los espectros IXS revelaron una proximidad progresiva del oxígeno y un aumento de la coordinación (de 3 a 4 oxígeno coordinado) durante la densificación del vidrio.
- Por encima de 100 GPa, se observó una deslocalización electrónica pronunciada, que involucra a los orbitales d de germanio, que se correlacionan fuertemente con la densidad del vidrio.
- El estudio presenta los primeros espectros IXS de borde OK para vidrio de GeO2 por encima de 1 Mbar.
Conclusiones:
- La densificación del vidrio bajo presión extrema es impulsada electrónicamente, originada por el aumento de la proximidad del oxígeno y las contribuciones orbitales.
- Estos hallazgos proporcionan información sobre los orígenes electrónicos de los cambios de propiedades mecánicas y electromagnéticas en los óxidos comprimidos.
- La metodología abre vías para estudiar los fenómenos electrónicos, magnéticos y de transporte inducidos por la presión en óxidos de alto Z.
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