Conversión hacia arriba en un ensamblaje supramolecular d-f

Área de la Ciencia:

• Química inorgánica
• La fotoquímica
• Ciencias de los materiales

Sus antecedentes:

• Los iones lantánidos, particularmente el iterbio, son conocidos por sus propiedades de absorción en el infrarrojo cercano.
• Los complejos de polipiridil de rutenio, como el Ru3+, exhiben un rico comportamiento fotofísico.
• La conversión ascendente molecular (UC) es un proceso en el que los fotones de menor energía se convierten en fotones de mayor energía.

Objetivo del estudio:

• Para sintetizar y caracterizar un nuevo conjunto hetero-tetrametal.
• Para demostrar e investigar la primera instancia de f → d upconversion molecular.
• Para aclarar el mecanismo detrás del proceso de conversión observado.

Principales métodos:

• Preparación de un conjunto hetero-tetramétrico que contiene iones de iterbio y rutenio.
• Caracterización fotofísica, incluida la irradiación a 980 nm y la espectroscopia de emisión a 636 nm.
• Medidas con resolución temporal y modelado cinético para comprender el mecanismo de conversión ascendente.

Principales resultados:

• Síntesis exitosa de un conjunto hetero-tetramétrico con tres iones de iterbio y un núcleo central [Ru(bpm) 3+
• Demostración de f → d conversión molecular hacia arriba, evidenciada por la excitación de 980 nm que conduce a la emisión de 636 nm.
• Los estudios de resolución temporal indicaron un lento aumento de la emisión de conversión ascendente, consistente con un mecanismo de fotosensibilización cooperativo.

Conclusiones:

• El estudio presenta el primer ejemplo de f → d upconversion molecular.
• Se propone un mecanismo de fotosensibilización cooperativo que implica un estado doblemente excitado centrado en el iterbio virtual y la transferencia de energía al complejo de rutenio.
• Este trabajo abre nuevas vías para el diseño de sistemas de recolección de luz y transferencia de energía.