Conocimientos mecánicos sobre el acoplamiento OC-COH en la electrorreducción de CO2 en el cobre fragmentado

Área de la Ciencia:

• La electroquímica
• Catálisis
• Química computacional

Sus antecedentes:

• La formación de enlaces carbono-carbono (C-C) es crucial para la conversión electrocatalítica de CO2 en productos valiosos de C2+.
• Los mecanismos exactos, en particular las vías de acoplamiento, siguen siendo objeto de debate, lo que dificulta la producción eficiente de C2+.

Objetivo del estudio:

• Investigar y proporcionar pruebas experimentales de la vía de acoplamiento OC-COH en la electrorreducción de CO2.
• Para aclarar el papel de los sitios de cobre de baja coordinación en favor de esta vía sobre la dimerización de CO.

Principales métodos:

• Cálculos de la teoría funcional de la densidad (DFT) para modelar las vías de reacción en sitios de cobre.
• Fabricación de un catalizador de cobre fragmentado con abundantes sitios de baja coordinación.
• Estudios espectroscópicos in situ para identificar los intermediarios de las reacciones.

Principales resultados:

• Los cálculos de DFT indican una unión reforzada de *CO y un acoplamiento favorecido de *CO + *COH en sitios de baja coordinación de Cu.
• El catalizador de Cu fragmentado logró una eficiencia Faradaic del 77,8% para los productos de C2+ a 300 mA cm-2.
• La espectroscopia in situ capturó el intermedio *OCCOH, apoyando directamente el mecanismo de acoplamiento OC-COH.

Conclusiones:

• La vía de acoplamiento OC-COH está validada experimentalmente como una vía clave para la producción de C2+ a partir de la electroreducción de CO2.
• El diseño de catalizadores con abundantes sitios de baja coordinación promueve la vía OC-COH para una mayor eficiencia.
• Este trabajo proporciona conocimientos mecanicistas para el desarrollo de electrocatalizadores avanzados para la valorización del CO2.