Fijación electrocatalítica en tándem de N2 mediante transferencia de electrones acoplados a protones

Área de la Ciencia:

• La electroquímica
• Catálisis
• Ciencias de los materiales

Sus antecedentes:

• La síntesis electroquímica de amoníaco (NH3) ofrece una alternativa sostenible al proceso Haber-Bosch para la producción de fertilizantes y la generación de combustible sin carbono.
• La investigación actual se centra en los electrocatalizadores heterogéneos para la reacción de reducción de nitrógeno (N2RR), pero estos a menudo sufren de mala estabilidad y selectividad, con la reacción de evolución de hidrógeno (HER) dominante.
• Los sistemas de catalizadores moleculares son prometedores, pero se enfrentan a desafíos de selectividad similares.

Objetivo del estudio:

• Desarrollar una nueva estrategia de catálisis en tándem para una síntesis electroquímica eficiente y selectiva de amoníaco.
• Para superar las limitaciones de HER superando a N2RR en los sistemas electroquímicos.
• Demostrar la generalidad del enfoque en tándem propuesto en varios complejos metálicos.

Principales métodos:

• Se diseñó un sistema de catálisis en tándem, que combina un complejo molecular para la reducción de N2 con un co-catalizador para la transferencia de electrones acoplados a protones.
• El sistema facilita la formación de enlaces N-H a un potencial aplicado favorable (-1,2 V frente a Fc+/0).
• Se probaron diversos complejos metálicos (W, Mo, Os, Fe) dentro de la estrategia en tándem.

Principales resultados:

• La estrategia de catálisis en tándem medió con éxito el N2RR a un potencial favorable, mejorando la eficiencia termodinámica.
• El enfoque facilita la formación de productos intermedios N2RR clave que de otro modo no son reactivos.
• Los complejos metálicos estructuralmente diversos demostraron electrocatálisis N2RR cuando se usaron con el mediador.

Conclusiones:

• La estrategia de catálisis en tándem desarrollada proporciona una solución viable para la síntesis electroquímica selectiva de amoníaco.
• Este enfoque mejora la eficiencia y la estabilidad de N2RR, superando la competencia de HER.
• La generalidad de la estrategia de tándem sugiere una amplia aplicabilidad para el desarrollo futuro de electrocatalisadores.