Química básica de Tröger en solución y en marcos orgánicos metálicos basados en Zr

Área de la Ciencia:

• Química de los materiales
• Química supramolecular
• Catálisis

Sus antecedentes:

• Los derivados de base de Tröger (TB) son conocidos por sus estructuras cóncavas únicas.
• La química de los TB recortados en correa dentro de los sólidos de marco metálico-orgánico (MOF) sigue siendo en gran medida inexplorada.
• Existe una brecha de conocimiento con respecto a la modificación in situ de los enlaces de TB en la síntesis de MOF.

Objetivo del estudio:

• Investigar la eliminación in situ de tuberculosis portadora de carboxilato en solución y de los MOF basados en Zr (IV).
• Explorar la formación de nuevos Zr-MOF con derivación de enlaces controlada.
• Aclarar el mecanismo de la derivación de TB y la modificación post-sintética dentro de los MOF.

Principales métodos:

• Reacciones de eliminación in situ de derivados de TB en solución y durante la síntesis de MOF.
• Cristalografía de rayos X de cristal único para elucidar la estructura de los productos de la solución.
• Síntesis y caracterización de Zr-MOF (NU-1900 y NU-407) con diferentes topologías.
• Investigación de la modificación post-sintética por medio de la formulación de enlaces in situ inducida por el agua.

Principales resultados:

• Transformación exclusiva del núcleo de la metanodiazocina en un derivado de la fenomazina decorado con N,N'-diformilo en solución.
• Formación controlada de dos Zr-MOF (NU-1900 y NU-407) con topologías de 8 y 12 conexiones, respectivamente, basada en la elección del disolvente.
• Descubrimiento de un nuevo enlace post-sintético inducido por agua in situ en NU-1900.
• Demostración del defectuoso NU-1900 como catalizador altamente eficaz para la desintoxicación de agentes nerviosos simulados.

Conclusiones:

• La derivación de los enlaces de TB en Zr-MOF está guiada por la topología e influenciada por la concentración de ácido local.
• Una nueva vía de modificación posintética expande las posibilidades de funcionalidad de los MOF.
• El defectuoso NU-1900 presenta un potencial significativo como catalizador para la mitigación de la amenaza química.