Reducción de la brecha de banda en un semiconductor de óxido de espinel de alta entropía para la catálisis mejorada...

Área de la Ciencia:

• Ciencias de los materiales
• Catálisis
• Química del estado sólido

Sus antecedentes:

• Los óxidos de alta entropía (HEOs) presentan cinco o más cationes metálicos mezclados al azar en una red cristalina.
• Estos materiales pueden mostrar propiedades únicas y mejoradas debido a efectos sinérgicos, particularmente en catálisis.
• Los óxidos de espinela son una clase de materiales con diversas aplicaciones.

Objetivo del estudio:

• Para investigar el estrechamiento de la brecha de banda en un óxido de espinela de aluminato de alta entropía, (Fe0.2Co0.2Ni0.2Cu0.2Zn0.2) Al2O4 (A5Al2O4).
• Explorar el rendimiento catalítico de A5Al2O4 para la reacción de evolución del oxígeno (OER).
• Comprender los orígenes de la estructura electrónica de las propiedades observadas y el comportamiento catalítico.

Principales métodos:

• Síntesis y caracterización del óxido de espinela aluminado de alta entropía A5Al2O4.
• Cálculos de primeros principios para analizar la estructura de la banda electrónica y la densidad de los estados.
• Pruebas electroquímicas de la actividad y estabilidad de la reacción de evolución del oxígeno (OER).
• Análisis posterior a la reacción mediante análisis elemental y difracción de rayos X por incidencia de pastoreo (GIXRD).

Principales resultados:

• A5Al2O4 exhibió una brecha de banda significativamente reducida de 0,9 eV, más pequeña que sus óxidos de espinela de origen.
• Los cálculos de los primeros principios atribuyeron la reducción de la brecha de banda a la ampliación de las distribuciones de energía del estado tridimensional.
• A5Al2O4 demostró una actividad catalítica OER superior, alcanzando los 10 mA/cm2 a un sobrepotencial de 400 mV.
• La desactivación del catalizador después de 5 horas se relacionó con la formación de una capa superficial de pasivación.

Conclusiones:

• El estrechamiento de la brecha de banda en A5Al2O4 está relacionado con la composición de alta entropía y las modificaciones de la estructura electrónica.
• El óxido de alta entropía actúa como un catalizador eficaz para la reacción de evolución del oxígeno, superando a los óxidos de un solo componente.
• La ingeniería de la estructura electrónica a través de enfoques de alta entropía ofrece una vía para mejorar las propiedades catalíticas en óxidos multicomponentes.